申请/专利权人：清华大学深圳研究生院;湖北融通高科先进材料有限公司

申请日：2018-06-11

公开（公告）日：2020-10-23

公开（公告）号：CN108807896B

主分类号：H01M4/36(20060101)

分类号：H01M4/36(20060101);H01M4/38(20060101);H01M4/587(20100101);H01M4/62(20060101);H01M10/0525(20100101)

优先权：

专利状态码：有效-授权

法律状态：2020.10.23#授权;2018.12.07#实质审查的生效;2018.11.13#公开

摘要：本发明属于锂离子电池技术领域，涉及一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，包括如下步骤：以三聚氰胺为氮源，有机酸为碳源，改性石墨烯为导电桥梁，将三聚氰胺、有机酸、改性石墨烯在溶剂中混合均匀，然后再加入硅碳材料，混合均匀，干燥；将混合好的干燥物料研磨过筛，然后将物料转移至回转炉中，通入惰性气氛，加热至100~500℃，三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分包覆在硅碳复合材料表面；然后继续升温碳化，得到包覆均一的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料。相对于现有技术，本发明采用原位氮掺杂碳包覆硅碳复合材料，该材料的循环性能提升明显，倍率性能好。而且该方法简单，成本低，非常适合大规模生产运用。

主权项：1.一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，至少包括如下步骤：步骤一，以三聚氰胺为氮源，有机酸为碳源，改性石墨烯为导电桥梁，将三聚氰胺、有机酸、改性石墨烯在溶剂中混合均匀，然后再加入硅碳复合材料，混合均匀，得到湿浆料，干燥；步骤二，将步骤一中混合好的干燥物料研磨、过筛，然后将物料转移至回转炉中，通入惰性气氛，加热至100～500℃，保温0.1～5h，三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分包覆在硅碳复合材料表面；然后继续升温至500～1000℃，碳化0.5～24h，冷却后打散、过筛，得到包覆均一的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料；步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，所述氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的；有机酸为柠檬酸、硬脂酸、乙二酸中的至少一种。

全文数据：一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法技术领域[0001]本发明属于锂离子电池技术领域，涉及一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法。背景技术[0002]近年来，由于电动汽车领域的不断发展，目前工信部等四部委在《促进汽车动力电池产业发展行动方案》中提出，2020年规划目标中要求单体电池能量密度达到300whkg，这对于采用石墨理论克容量372mAhg作为负极的传统锂离子电池是一个巨大的挑战。而硅具有4200mAhg的理论容量，且脱嵌平台低（0.5VVsLiLi+，硅基材料是有望成为下一代锂离子负极材料的主流之一的材料。然而硅基材料有一个致命的缺点：在锂离子从硅材料脱嵌过程中，体积变化很大，易导致电极材料的粉化和电极性能的恶化，从而使得电池循环性能较差。发明内容[0003]本发明的目的在于:针对现有技术的不足，而提供一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其采用原位氮掺杂碳包覆硅碳复合材料，得到的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料循环性能提升明显，倍率性能好。而且该方法简单，成本低，非常适合大规模生产运用。[0004]为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：[0005]—种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，至少包括如下步骤：[0006]步骤一，以用含氮量高的三聚氰胺为氮源，有机酸为碳源，改性石墨烯为导电桥梁，将三聚氰胺、有机酸、改性石墨烯在溶剂中混合分散，然后再加入硅碳复合材料，混合均匀，得到湿浆料，干燥；[0007]步骤二，将步骤一中混合好的干燥物料研磨过筛，然后将物料转移至回转炉中，通入惰性气氛，加热至100〜500°C，保温0.1〜5h，三聚氰胺的氨基分别和有机酸、改性石墨烯中的羧基反应，生成含C-N键，有机酸的羧基和改性石墨烯中的羟基生成酯类的功能结构组分。功能结构组分包覆在硅碳复合材料表面;然后继续升温至500〜1000°C，功能结构组分碳化0.5〜24h，脱去功能结构中的氧和氢，冷却后打散、过筛，得到包覆均一的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料。[0008]作为本发明氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法的一种改进，步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，所述氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。该壳层厚度在IOOnm〜5μηι，导电性好，而且在娃碳复合材料表面铺展性能好，包裹效果优异，另外石墨烯有柔性，为硅碳复合材料的电化学膨胀提供了空间，维护了材料结构稳定性。功能结构组分均匀的包覆在硅碳复合材料表面。[0009]作为本发明氮掺杂碳包覆硅碳复合石墨材料的制备方法的一种改进，壳层的质量为核层质量的0.5〜5%。[0010]作为本发明氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法的一种改进，步骤一所述的改性石墨烯为接枝有-〇〇H，-〇H官能团的石墨烯，改性石墨烯能够与有机酸和三聚氰胺反应。[0011]作为本发明氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法的一种改进，步骤一所述的有机酸为含-COOH的有机物，从而能够和三聚氰胺和改性石墨烯加热反应，生成功能结构组分。并且-COOH官能团的个数为1〜5，碳原子数为2〜20。优选的，有机酸为柠檬酸、硬脂酸、乙二酸中的至少一种。[0012]作为本发明氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法的一种改进，步骤一所述的所述的溶剂液体为水、乙醇、丙酮、异丙醇、正丁醇、四氢呋喃和甲基丁酮中的至少一种，湿浆料的固含量是30〜50%。[0013]作为本发明氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法的一种改进，步骤一所述硅碳复合材料为喷雾干燥制得，硅和碳的比例为5〜30:100,所述碳为天然石墨、人造石墨和中间相碳微球中的至少一种，所述娃碳复合材料的D50为5〜15μηι。[0014]作为本发明氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法的一种改进，步骤一所述的干燥的温度60〜200°C。[0015]作为本发明氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法的一种改进，步骤一中，有机酸、改性石墨烯、三聚氰胺、硅碳复合材料的质量比为（10〜30:0.1〜1:10〜30:100。[0016]作为本发明氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法的一种改进，步骤二所述回转炉的转速为〇.Irpm〜IOOOrpm;所述惰性气氛包括氦气、氮气、氩气、二氧化碳中的至少一种。[0017]相对于现有技术，本发明制备的材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，其中，氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。三聚氰胺、有机酸和改性石墨烯原位反应生成的N-C功能组分碳化得到的壳层具有导电性好，有在硅碳复合材料表面铺展性好的优点，而且石墨烯的柔性能够给硅碳复合材料的电化学膨胀预留空间，从而本发明的材料循环性能和倍率性能优异，能够更好的满足动力锂离子电池的需求。此外，本发明工艺简单，操作方便，适用于大规模的生产制备。具体实施方式[0018]实施例1[0019]本实施例提供了一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，至少包括如下步骤：[0020]步骤一，首先称取150g三聚氰胺，200g柠檬酸作为有机酸，5g改性石墨烯粉末放入盛有IOOOg乙醇溶剂的搅拌罐中，在小型搅拌器上混匀，然后再称取IOOOgD50=10ym硅碳复合材料，倒入搅拌罐中，搅拌均匀后，转移放入80°C烘箱中干燥。其中，改性石墨烯为接枝有-00H，-OH官能团的石墨烯，硅碳复合材料为喷雾干燥制得，硅和碳的比例为10:100，碳为天然石墨。[0021]步骤二，烘干后研磨，过325目筛，粉体转放入到回转炉腔体中，回转炉的转速为SOOrpm，通入N2保护，加热至300°C，保温3h，三聚氰胺的氨基分别和有机酸、改性石墨烯中的羧基反应，生成含C-N键，有机酸的羧基和改性石墨烯中的羟基生成酯类的功能结构组分。然后继续升温至800°C碳化4h。待样品冷却后，取出样品，研磨，过325目筛网，得到氮掺杂碳包覆硅复合石墨的的硅碳复合材料。[0022]步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。壳层的质量为核层质量的1.2%，壳层厚度在500nm〜5μπι。[0023]实施例2[0024]本实施例提供了一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，至少包括如下步骤：[0025]步骤一，首先称取250g三聚氰胺，250g柠檬酸作为有机酸，Sg改性石墨烯粉末放入盛有1200g乙醇溶剂的搅拌罐中，在小型搅拌器上混匀，然后再称取IOOOgD50=10ym硅碳复合材料，倒入搅拌罐中，搅拌均匀后，转移放入100°C烘箱中干燥。其中，改性石墨烯为接枝有-OOH，-OH官能团的石墨烯，硅碳复合材料为喷雾干燥制得，硅和碳的比例为15:100，碳为天然石墨。[0026]步骤二，烘干后研磨，过325目筛，粉体转放入到回转炉腔体中，回转炉的转速为600rpm，通入氩气保护，加热至400°C，保温4h，三聚氰胺的氨基分别和有机酸、改性石墨烯中的羧基反应，生成含C-N键，有机酸的羧基和改性石墨烯中的羟基生成酯类的功能结构组分，。然后继续升温至900°C碳化5h。待样品冷却后，取出样品，研磨，过325目筛网，得到氮掺杂碳包覆硅复合石墨的的硅碳复合材料。[0027]步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。壳层的质量为核层质量的2.4%，壳层厚度在500nm〜5μπι。[0028]实施例3[0029]本实施例提供了一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，至少包括如下步骤：[0030]步骤一，首先称取200g三聚氰胺，180g硬脂酸作为有机酸，4g改性石墨烯粉末放入盛有800g异丙醇醇溶剂的搅拌罐中，在小型搅拌器上混匀，然后再称取IOOOgD50=12ym硅碳复合材料，倒入搅拌罐中，搅拌均匀后，转移放入150Γ烘箱中干燥。其中，改性石墨烯为接枝有-00H，-OH官能团的石墨烯，硅碳复合材料为喷雾干燥制得，硅和碳的比例为25:100，碳为人造石墨。[0031]步骤二，烘干后研磨，过325目筛，粉体转放入到回转炉腔体中，回转炉的转速为500rpm，通入氩气保护，加热至200°C，保温2h，三聚氰胺的氨基分别和有机酸、改性石墨烯中的羧基反应，生成含C-N键，有机酸的羧基和改性石墨烯中的羟基生成酯类的功能结构组分。然后继续升温至700°C碳化6h。待样品冷却后，取出样品，研磨，过325目筛网，得到氮掺杂碳包覆硅复合石墨的的硅碳复合材料。[0032]步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。壳层的质量为核层质量的0.8%，壳层厚度在500nm〜5μπι。[0033]实施例4[0034]本实施例提供了一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，至少包括如下步骤：[0035]步骤一，首先称取120g三聚氰胺，220g乙二酸作为有机酸，7g改性石墨烯粉末，放入盛有800g水溶剂的搅拌罐中，在小型搅拌器上混匀，然后再称取IOOOgD50=8ym硅碳复合材料，倒入搅拌罐中，搅拌均匀后，转移放入120Γ烘箱中干燥。其中，改性石墨烯为接枝有-00H，-OH官能团的石墨烯，硅碳复合材料为喷雾干燥制得，硅和碳的比例为18:100，碳为中间相碳微球。[0036]步骤二，烘干后研磨，过325目筛，粉体转放入到回转炉腔体中，回转炉的转速为300rpm，通入氩气保护，加热至250°C，保温2.5h，三聚氰胺的氨基分别和有机酸、改性石墨烯中的羧基反应，生成含C-N键，有机酸的羧基和改性石墨烯中的羟基生成酯类的功能结构组分。然后继续升温至750°C碳化10h。待样品冷却后，取出样品，研磨，过325目筛网，得到氮掺杂碳包覆硅复合石墨的的硅碳复合材料。[0037]步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。壳层的质量为核层质量的4.6%，壳层厚度在500nm〜5μπι。[0038]实施例5[0039]本实施例提供了一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，至少包括如下步骤：[0040]步骤一，首先称取280g三聚氰胺，IIOg柠檬酸作为有机酸，Sg改性石墨烯粉末放入盛有IOOOg水醇溶剂的搅拌罐中，在小型搅拌器上混匀，然后再称取IOOOgD50=7ym娃碳复合材料，倒入搅拌罐中，搅拌均匀后，转移放入130Γ烘箱中干燥。其中，改性石墨烯为接枝有-00H，-OH官能团的石墨烯，硅碳复合材料为喷雾干燥制得，硅和碳的比例为18:100，碳为中间相碳微球。[0041]步骤二，烘干后研磨，过325目筛，粉体转放入到回转炉腔体中，回转炉的转速为750rpm，通入N2保护，加热至350°C，保温3.5h，三聚氰胺的氨基分别和有机酸、改性石墨烯中的羧基反应，生成含C-N键，有机酸的羧基和改性石墨烯中的羟基生成酯类的功能结构组分。然后继续升温至850°C碳化12h。待样品冷却后，取出样品，研磨，过325目筛网，得到氮掺杂碳包覆硅复合石墨的的硅碳复合材料。[0042]步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。壳层的质量为核层质量的3.8%，壳层厚度在500nm〜5μπι。[0043]实施例6[0044]本实施例提供了一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，至少包括如下步骤：[0045]步骤一，首先称取260g三聚氰胺，130g柠檬酸作为有机酸，5.5g改性石墨烯粉末放入盛有900g乙醇溶剂的搅拌罐中，在小型搅拌器上混匀，然后再称取IOOOgD50=llym硅碳复合材料，倒入搅拌罐中，搅拌均匀后，转移放入140°C烘箱中干燥。其中，改性石墨烯为接枝有-OOH，-OH官能团的石墨烯，硅碳复合材料为喷雾干燥制得，硅和碳的比例为12:100，碳为中间相碳微球。[0046]步骤二，烘干后研磨，过325目筛，粉体转放入到回转炉腔体中，回转炉的转速为550rpm，通入氩气保护，加热至150°C，保温1.5h，三聚氰胺的氨基分别和有机酸、改性石墨烯中的羧基反应，生成含C-N键，有机酸的羧基和改性石墨烯中的羟基生成酯类的功能结构组分。然后继续升温至650°C碳化20h。待样品冷却后，取出样品，研磨，过325目筛网，得到氮掺杂碳包覆硅复合石墨的的硅碳复合材料。[0047]步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。壳层的质量为核层质量的2.2%，壳层厚度在500nm〜5μπι。[0048]实施例7[0049]本实施例提供了一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，至少包括如下步骤：[0050]步骤一，首先称取160g三聚氰胺，230g柠檬酸作为有机酸，4.5g改性石墨烯粉末放入盛有IOOOg正丁醇溶剂的搅拌罐中，在小型搅拌器上混匀，然后再称取IOOOgD50=6ym硅碳复合材料，倒入搅拌罐中，搅拌均匀后，转移放入180°C烘箱中干燥。其中，改性石墨烯为接枝有-00H，-OH官能团的石墨烯，硅碳复合材料为喷雾干燥制得，硅和碳的比例为12:100，碳为天然石墨。[0051]步骤二，烘干后研磨，过325目筛，粉体转放入到回转炉腔体中，回转炉的转速为650rpm，通入氩气保护，加热至210°C，保温1.8h，三聚氰胺的氨基分别和有机酸、改性石墨烯中的羧基反应，生成含C-N键，有机酸的羧基和改性石墨烯中的羟基生成酯类的功能结构组分。然后继续升温至720°C碳化18h。待样品冷却后，取出样品，研磨，过325目筛网，得到氮掺杂碳包覆硅复合石墨的的硅碳复合材料。[0052]步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。壳层的质量为核层质量的3.0%，壳层厚度在500nm〜5μπι。[0053]实施例8[0054]本实施例提供了一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，至少包括如下步骤：[0055]步骤一，首先称取155g三聚氰胺，205g柠檬酸作为有机酸，2.5g改性石墨烯粉末放入盛有950g乙醇溶剂的搅拌罐中，在小型搅拌器上混匀，然后再称取IOOOgD50=15ym硅碳复合材料，倒入搅拌罐中，搅拌均匀后，转移放入160°C烘箱中干燥。其中，改性石墨烯为接枝有-00Η，-0Η官能团的石墨烯，娃碳复合材料为喷雾干燥制得，娃和碳的比例为22:100,碳为天然石墨。[0056]步骤二，烘干后研磨，过325目筛，粉体转放入到回转炉腔体中，回转炉的转速为750rpm，通入氩气保护，加热至230°C，保温1.6h，三聚氰胺的氨基分别和有机酸、改性石墨烯中的羧基反应，生成含C-N键，有机酸的羧基和改性石墨烯中的羟基生成酯类的功能结构组分。然后继续升温至780°C碳化14h。待样品冷却后，取出样品，研磨，过325目筛网，得到氮掺杂碳包覆硅复合石墨的的硅碳复合材料。[0057]步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅复合石墨材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。壳层的质量为核层质量的0.8%，壳层厚度在500nm〜5μπι。[0058]对比例I[0059]采用市售硅碳负极，壳层为碳，核层为硅碳复合材料娃占其中质量的的10%壳层的质量为核层质量的2%，壳层厚度在500nm〜5μπι。[0060]采用以下方法测试电化学循环性能:取实施例1-8制备的材料和对比例1提供的材料，按如下配比：硅碳复合材料:SP:CMC:SBR=94:2:1.5:2.5的质量比混合，加入适量的纯净水作为分散剂调成浆料，涂覆在铜箱上，并经真空干燥、辊压，制备成负极片;正极采用金属锂片，使用lmolL的LiPF6三组分混合溶剂按EC:DMC:EMC=1:1:1vv混合的电解液，采用聚丙烯微孔膜为隔膜，在充满氩气的惰性气体手套箱系统组装成CR2016型扣式电池。扣式电池的充放电测试在深圳新威有限公司Neware电池测试系统上，在常温条件，第一圈按0.IC恒流恒压充放电，第二圈开始按I.OC恒流充，0.IC放电，充放电电压限制在0.005〜1.5V。倍率测试0.IC放电，0.1C0.5C1.OC2.OC充电，充放电电压限制在0.005〜1.5V。[0061]将各实施例和对比例制备的样品分别组装扣式电池，然后进行电性能测试，首次充放电克容量和首次库伦效率如表1所述。[0062]表1:包含采用实施例1至8的方法制备的材料和对比例1提供的材料的扣式电池的电性能测试结果。[0064]表2:采用实施例1和对比例1提供的材料的扣式电池的电性能测试结果。[0066]由表I，2可知:采用本发明的方法制备的材料循环性能和倍率性能优异，能够更好的满足动力锂离子电池的需求。此外，本发明工艺简单，操作方便，适用于大规模的生产制备。[0067]根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

权利要求：1.一种氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，至少包括如下步骤：步骤一，以三聚氰胺为氮源，有机酸为碳源，改性石墨烯为导电桥梁，将三聚氰胺、有机酸、改性石墨烯在溶剂中混合均匀，然后再加入硅碳复合材料，混合均匀，得到湿浆料，干燥；步骤二，将步骤一中混合好的干燥物料研磨、过筛，然后将物料转移至回转炉中，通入惰性气氛，加热至100〜500°C，保温0.1〜5h，三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分包覆在硅碳复合材料表面;然后继续升温至500〜1000°C，碳化0.5〜24h，冷却后打散、过筛，得到包覆均一的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料。2.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，步骤二得到的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料具有核壳结构，壳层为氮掺杂碳层，核层为硅碳复合材料，所述氮掺杂碳层是由三聚氰胺与有机酸、改性石墨烯反应后原位生成的功能结构组分碳化得到的。3.根据权利要求2所述的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，壳层的质量为核层质量的0.5〜5%。4.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述的改性石墨稀为接枝有-OOH，-OH官能团的石墨稀。5.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述的有机酸为含-COOH的有机物，并且-COOH官能团的个数为1〜5，碳原子数为2〜20。6.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述的溶剂液体为水、乙醇、丙酮、异丙醇、正丁醇、四氢呋喃和甲基丁酮中的至少一种，湿浆料的固含量是30〜50%。7.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述硅碳复合材料为喷雾干燥制得，硅和碳的比例为5〜30:100，所述碳为天然石墨、人造石墨和中间相碳微球中的至少一种，所述娃碳复合材料的D50为5〜15μηι。8.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，步骤一所述的干燥的温度60〜200°C。9.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，步骤一中，有机酸、改性石墨烯、三聚氰胺、硅碳复合材料的质量比为（10〜30:0.1〜1:10〜30:100〇10.根据权利要求1所述的氮掺杂碳包覆硅碳复合材料的制备方法，其特征在于，步骤二所述回转炉的转速为0.Irpm〜IOOOrpm;所述惰性气氛包括氦气、氮气、氩气、二氧化碳中的至少一种。

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