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【发明授权】金属单原子催化剂的制备方法、金属单原子催化剂和应用_中国石油大学(华东)_202110258913.3 

申请/专利权人:中国石油大学(华东)

申请日:2021-03-10

公开(公告)日:2022-11-25

公开(公告)号:CN112973759B

主分类号:B01J27/24

分类号:B01J27/24;B01J27/043;B01J27/14;B01J37/03;B01J37/32;B01J37/34;B01J37/00;B01J37/08;C07C209/32

优先权:

专利状态码:有效-授权

法律状态:2022.11.25#授权;2021.07.06#实质审查的生效;2021.06.18#公开

摘要:本发明提供了一种金属单原子催化剂的制备方法、金属单原子催化剂和应用,涉及催化剂技术领域。该制备方法先将偶联剂接枝到羟基化模板上以形成表面官能化的第一模板,通过偶联剂带有的官能团与金属原子之间的相互作用将金属前驱体单分散锚定于第一模板表面从而形成表面负载有金属前驱体的第二模板,再利用碳源对第二模板表面的金属前驱体进行物理包覆隔离后,去模板化,得到金属单原子催化剂;该制备方法是基于将化学限域分散锚定与物理限域包覆隔离作用相结合的策略,实现了金属前驱体均匀的空间隔离以及原子级分散,有效抑制煅烧热解过程金属的迁移团聚,达到金属单原子催化剂精确可控制备的目的。

主权项:1.一种金属单原子催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:(a)提供羟基化模板;将羟基化模板、偶联剂和溶剂A混合,使进行反应,分离,得到表面官能化的第一模板;步骤(a)中,所述偶联剂包括含氨基的硅烷偶联剂、含巯基的硅烷偶联剂或含磷酸基的硅烷偶联剂中的任意一种或至少两种的组合;步骤(a)中,所述溶剂A包括甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、戊醇、己醇、丙酮、甲苯、N,N-二甲基甲酰胺、正己烷、环己烷或水中的任意一种或至少两种的组合;步骤(a)中,所述羟基化模板、偶联剂和溶剂A的质量比为(0.1-1):(0.1-1):(10-100);步骤(a)中,反应温度为0-120℃,反应时间为4-24h;步骤(a)中,所述羟基化模板的制备方法包括以下步骤:将模板、碱性试剂和溶剂C混合,分离,得到羟基化模板;其中:所述模板包括金属氧化物和或金属氢氧化物;所述金属氧化物包括氧化铁、氧化铝、氧化镁、氧化钙、氧化钛、氧化锰、氧化钴、氧化镍、氧化铜或氧化锌中的任意一种或至少两种的组合;所述金属氢氧化物包括氢氧化铁、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化钛、氢氧化锰、氢氧化钴、氢氧化镍、氢氧化铜或氢氧化锌中的任意一种或至少两种的组合;和或,所述碱性试剂包括氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钾、碳酸钠、氨基钾、氨基钠、氢化钠或氢化钾中的任意一种或至少两种的组合;和或,所述溶剂C包括甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、戊醇、己醇、丙酮、甲苯、N,N-二甲基甲酰胺、正己烷、环己烷或水中的任意一种或至少两种的组合;和或,所述模板、碱性试剂和溶剂C的质量比为(0.1-1):(0.1-10):(10-100);(b)将第一模板、金属前驱体和溶剂B混合,分离,得到表面负载有金属前驱体的第二模板;步骤(b)中,所述金属前驱体包括锰盐、铁盐、钴盐、镍盐、铜盐、锌盐或铬盐中的任意一种或至少两种的组合;步骤(b)中,所述溶剂B包括甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、戊醇、己醇、丙酮、甲苯、N,N-二甲基甲酰胺、正己烷、环己烷或水中的任意一种或至少两种的组合;步骤(b)中,所述第一模板、金属前驱体和溶剂B的质量比为(1-5):(0.1-1):(10-100);步骤(b)中,混合温度为0-80℃,混合时间为4-24h;(c)将第二模板与碳源混合,于保护气氛下煅烧,将得到的煅烧料去模板化,得到金属单原子催化剂;其中,碳源的针入度为30-1600.1mm;步骤(c)中,所述碳源包括沥青、减压渣油、FCC油浆或甲醛树脂中的任意一种或至少两种的组合;和或,所述碳源包括沥青,所述沥青包括石油沥青和或煤沥青;步骤(c)中,第二模板和碳源的质量比为(0.1-1):(0.1-1);步骤(c)中,煅烧温度为600-1200℃,煅烧时间为6-24h。

全文数据:

权利要求:

百度查询: 中国石油大学(华东) 金属单原子催化剂的制备方法、金属单原子催化剂和应用

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