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【发明授权】RFeB系磁体和RFeB系磁体的生产方法_大同特殊钢株式会社_201810681773.9 

申请/专利权人:大同特殊钢株式会社

申请日:2018-06-27

公开(公告)日:2020-09-04

公开(公告)号:CN109148069B

主分类号:H01F1/057(20060101)

分类号:H01F1/057(20060101)

优先权:["20170627 JP 2017-124954","20180511 JP 2018-092254"]

专利状态码:有效-授权

法律状态:2020.09.04#授权;2019.01.29#实质审查的生效;2019.01.04#公开

摘要:本发明涉及RFeB系磁体和RFeB系磁体的生产方法。本发明涉及RFeB系磁体,其中在包括RLFeB系烧结磁体或RLFeB系热变形磁体的基材中进行重稀土类元素RH的原子的扩散处理晶界扩散处理,所述RLFeB系烧结磁体通过使包括包含轻稀土类元素RL、Fe和B的RLFeB系合金粉末的原料粉末中的晶粒在磁场中进行取向、然后烧结取向的原料粉末来获得,和所述RLFeB系热变形磁体通过使相同的原料粉末进行热压、然后进行热变形、由此使原料粉末中的晶粒取向来获得。

主权项:1.一种RFeB系磁体的生产方法,所述方法包括:准备包括RHCuAl合金的附着物质的附着物质准备步骤,所述RHCuAl合金包含含有一种或多种重稀土类元素RH的所含重稀土类RCH、Cu和Al,并且所述RHCuAl合金具有由在以RCH、Cu和Al作为顶点的三元组成图中具有8个坐标RCHat%,Cuat%,Alat%=50,40,10、58,30,12、58,20,22、48,20,32、33,24,43、17,50,33、17,60,23和33,58,9作为顶点的八边形内的点,或者在所述八边形的边上的点表示的组成,将所述附着物质附着至包括RLFeB系磁体烧结体或RLFeB系磁体热变形体的基材的表面的附着物质附着步骤,所述RLFeB系磁体烧结体或RLFeB系磁体热变形体包含含有一种或两种轻稀土类元素RL的所含轻稀土类RCL、Fe和B,和将附着有所述附着物质的基材加热至所述附着物质中的所含重稀土类RCH的原子通过所述基材的晶界扩散至所述基材内的预定温度的加热步骤。

全文数据:RFeB系磁体和RFeB系磁体的生产方法技术领域本发明涉及RFeB系磁体和RFeB系磁体的生产方法,该RFeB系磁体包含R稀土类元素、Fe铁和B硼,其中“稀土类元素”是周期表中属于第3A族的17种元素的总称。在这17种元素中,本发明涉及作为Nd钕和Pr镨2种元素的总称的轻稀土类元素RL,和作为Tb铽、Dy镝和Ho钬3种元素的总称的重稀土类元素RH。更具体地,本发明涉及RFeB系磁体以及RFeB系磁体的生产方法,在该RFeB系磁体中,在基材内进行重稀土类元素RH的原子的扩散处理晶界扩散处理,所述基材包括通过使包括包含轻稀土类元素RL、Fe和B的RLFeB系合金粉末的原料粉末中的晶粒在磁场中进行取向、然后烧结取向的原料粉末而获得的RLFeB系烧结磁体sinteredmagnet,或者通过使相同的原料粉末进行热压、然后进行热变形hotdeforming、由此使原料粉末中的晶粒取向而获得的RLFeB系热变形磁体hot-deformedmagnet参见非专利文献1。背景技术RFeB系磁体由MasatoSagawa等人在1982年发现,并且具有包括剩余磁通密度的许多磁特性远远高于常规永久磁体的磁特性的优点。因此,RFeB系磁体用于各种产品,如混合动力汽车和电动汽车的驱动用马达,电动辅助自行车用马达,工业用马达,如硬盘驱动器等的音圈马达,扬声器,耳机和永久磁体式磁共振诊断装置。早期的RFeB系磁体具有在各种磁特性中矫顽力HcJ相对低的缺点。然而,随后发现,矫顽力通过使重稀土类元素RH存在于RFeB系磁体的内部而得到改善。矫顽力是当将与磁化方向相反的方向的磁场施加至磁体时耐磁化反转的力。认为重稀土类元素RH阻碍磁化反转,因此具有增大矫顽力的效果。另一方面,增加RFeB系磁体中重稀土类元素RH的含量引起剩余磁通密度Br降低,从而也降低最大磁能积BHmax的问题。此外,由于重稀土类元素RH是昂贵且稀有的,并且仅在局部区域产出,因此也从以低成本稳定地向市场供给RFeB系磁体的观点,不期望增加重稀土类元素RH的含量。因此,为了在保持重稀土类元素RH的含量低的同时提高矫顽力,进行晶界扩散处理例如参见专利文献1和2。在晶界扩散处理中,将包含重稀土类元素RH的含RH物质附着至包含轻稀土类元素RL作为稀土类元素的RLFeB系烧结磁体或RLFeB系热变形磁体的表面,并且将该磁体加热,由此使得重稀土类元素RH的原子通过晶界侵入至磁体的内部。因此,重稀土类元素RH仅扩散至各晶粒的表面附近。以下,将未经历晶界扩散处理的RLFeB系烧结磁体或RLFeB系热变形磁体称为“基材”。当在晶粒表面附近发生磁化反转,然后扩展至整个晶粒时,发生矫顽力的降低。因此,通过提高晶粒的表面附近的重稀土类元素RH的浓度,可以抑制磁化反转并且可以提高矫顽力。同时,由于重稀土类元素RH仅局限于各晶粒的表面晶界附近,因此可以抑制其总浓度。结果,不仅可以防止剩余磁通密度和最大磁能积降低,而且可以以低成本稳定地向市场供给RFeB系磁体。专利文献1:JP-A-2011-159983专利文献2:WO2014148353专利文献3:JP-A-2006-019521非专利文献1:“通过使用快速骤冷粉末作为原料开发省Dy型Nd-Fe-B系热加工磁体DevelopmentofDy-omittedNd-Fe-B-basedhotworkedmagnetbyusingarapidlyquenchedpowderasarawmaterial”,由HiokiKeiko和HattoriAtsushi著,Sokeizai,第52卷,No.8,19~24页,GeneralIncorporationFoundationSokeizaiCenter,2011年8月出版。非专利文献2:L.G.Zhang和其他六人,“Al-Cu-Dy体系的热力学评估ThermodynamicassessmentofAl-Cu-Dysystem”,JournalofAlloysandCompounds,ElsevierHolland,第480卷,403~408页,2009年7月8日出版。发明内容专利文献1中记载的发明列举了各自包括一种或多种重稀土类元素RH和一种或多种其它金属元素M的各种合金,作为附着至基材的表面的材料。该文献记载了其它金属元素M的质量与重稀土类元素RH的质量之比定义为“MRH”期望为1100至511~500%,并且更期望为120至215~200%。然而,在MRH为百分之几severalpercents的情况和MRH为百分之几百的情况之间,通过基材的晶界到达内部晶粒的表面附近的重稀土类元素RH的量完全不同。此外,专利文献1记载了含RH物质中的金属元素扩散至晶界,由此存在于晶界中并且具有比晶粒更高的稀土类元素含量的富稀土类相rareearth-richphase变得容易熔融,使得重稀土类元素RH在晶界中容易扩散。然而,晶界中的富稀土类相的熔融的容易度根据含RH物质的MRH比或金属元素M的种类而变化。如上所述,到达内部晶粒的表面附近的重稀土类元素RH的量不仅根据MRH比的水平,而且根据复杂的因素而确定。因此,专利文献1中记载的要件与使用其它含RH物质的情况相比,不能总是提高矫顽力。另一方面,专利文献2记载了将以约92:4:4的质量比包含RH、Ni和Al的RHNiAl合金用作要附着至基材表面的含RH物质的材料。使用Ni和Al的原因在于,由于这些元素具有降低富稀土类相的熔点的作用,从而在晶界扩散处理期间使晶界中的富稀土类相熔融,由此重稀土类元素RH可以容易地通过晶界扩散至基材内。然而,RHNiAl合金不总是用于晶界扩散处理的含RH物质的最佳材料,并且需要更合适的材料。本发明的目的在于可靠地提供具有高矫顽力的RFeB系磁体和该RFeB系磁体的生产方法,其中使用包括比常规材料更合适的材料的含RH物质可以有效地进行晶界扩散处理。为了实现上述目的,根据本发明的RFeB系磁体的生产方法是如下RFeB系磁体的生产方法,该方法包括:准备包括RHCuAl合金的附着物质的附着物质准备步骤,所述RHCuAl合金包含含有一种或多种重稀土类元素RH的所含重稀土类containedheavyrareearthRCH、Cu和Al,并且所述RHCuAl合金具有由在以RCH、Cu和Al作为顶点的三元组成图中具有8个坐标RCHat%,Cuat%,Alat%=50,40,10、58,30,12、58,20,22、48,20,32、33,24,43、17,50,33、17,60,23和33,58,9作为顶点的八边形内的点,或者在该八边形的边上的点表示的组成。将附着物质附着至包括RLFeB系磁体烧结体sinteredmagnetbody或RLFeB系磁体热变形体hot-deformedmagnetbody的基材的表面的附着物质附着步骤,所述RLFeB系磁体烧结体或RLFeB系磁体热变形体包含含有一种或两种轻稀土类元素RL的所含轻稀土类RCL、Fe和B,和将附着有附着物质的基材加热至附着物质中的所含重稀土类RCH的原子通过基材的晶界扩散至基材内的预定温度的加热步骤。优选的是,上述RHCuAl合金具有由在三元组成图中具有6个坐标RCHat%,Cuat%,Alat%=50,40,10、50,32,18、33,24,43、17,50,33、17,60,23和33,58,9作为顶点的六边形内的点,或者在该六边形的边上的点表示的组成。在根据本发明的RFeB系磁体的生产方法中,使用其中使用Cu代替专利文献2中记载的RHNiAl合金中的Ni的RHCuAl合金。本文中RHCuAl合金中包含的所含重稀土类RCH为一种或多种重稀土类元素RH,即Tb、Dy和Ho元素中的1种、2种或3种。另外,在专利文献2的RHNiAl合金中,Ni含量为约4质量%,即约9原子%,而在该RHCuAl合金中,Cu含量为至少20原子%。通过使用包含与专利文献2的RHNiAl合金具有差异的RHCuAl合金的附着物质含RHCuAl合金的物质,包括RLFeB系磁体烧结体或RLFeB系磁体热变形体的基材的晶界变得容易熔融。由此,RHCuAl合金中包含的所含重稀土类RCH的原子可以更有效地到达晶粒的表面附近,并且可以获得在抑制剩余磁通密度和最大磁能积的降低的同时具有高矫顽力的RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体。另一方面,在RHCuAl合金中,具有不同的RH、Cu和Al的组成比的多种RHCuAl相RHCuAl、RHCu4Al8、RH2Cu17Al17、RHCu5Al5、RHCuAl3、RH4Cu4Al11和RHCu3Al3等、不含Al的RHCu相和不含Cu的RHA1相通常以混合状态存在。于是,通过在整个RHCuAl合金中RH、Cu和Al的含量,确定所述各相中的哪一相包含在其中。为了提高RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体的矫顽力,期望包含在上述各RHCuAl相中RH的组成比最高的RHCuAl相RH:Cu:Al为1:1:1。于是,期望使用作为包含RHCuAl相的合金并且具有由在三元组成图中具有6个坐标RCHat%,Cuat%,Alat%=50,40,10、50,32,18、33,24,43、17,50,33、17,60,23和33,58,9作为顶点的六边形内的点,或者在该六边形的边上的点表示的组成的RHCuAl合金参见非专利文献2。此外,根据由本发明人进行的实验,已经确认即使当RHCuAl合金具有由作为在RH、Cu和Al的三元组成图中与上述六边形接触的区域,并且具有坐标RCHat%,Cuat%,Alat%=50,40,10、58,32,12、58,20,22、48,20,32、33,24,43和50,32,18其中50,40,10、33,24,43和50,32,18与上述六边形的顶点共通作为顶点的第二六边形内的点,或者在该第二六边形的边上的点表示的组成时,也可以发挥类似的效果。因此,通过使用包含具有由作为通过将六边形与第二六边形合并而形成的区域的上述八边形内的点,或者在该八边形的边上的点表示的组成的RHCuAl合金的附着物质进行晶界扩散处理,可以获得在抑制剩余磁通密度和最大磁能积的降低的同时具有高矫顽力的RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体。另外,通过根据本发明的RFeB系磁体的生产方法,Cu扩散至RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体的晶界,由此与使用RHNiAl合金的情况相比,还发挥进一步改善RFeB系磁体的耐腐蚀性的效果。具有以下构成的RFeB系磁体通过根据本发明的RFeB系磁体的生产方法获得。根据本发明的RFeB系磁体为包括包含一种或两种轻稀土类元素RL的所含轻稀土类RCL、包含一种或多种重稀土类元素RH的所含重稀土类RCH、Fe和B,并且具有大致平行地彼此相对的两个表面的RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体,其中所含重稀土类RCH的含量在晶界中比在晶粒内高,并且在与RFeB系磁体中的两个表面等距离的平面内,晶界中所含重稀土类RCH的含量为0.40至1.25质量%,Cu的含量为3.9至14.0质量%,以及Al的含量为0.09至1.00质量%。在根据本发明的RFeB系磁体的生产方法中,在RHCuAl合金中RCH、Cu和Al的含量由原子百分比表示。然而,在根据本发明的RFeB系磁体的晶界中RCH、Cu和Al的含量由基于实际测量值的质量百分比表示。晶界不仅包含源自RHCuAl合金的RCH、Cu和Al,而且包含存在于基材的晶界中的RCL、Fe和B等。在晶界中所含重稀土类RCH的含量相对少的范围内,其含量增加越多,矫顽力变得越高。然而,根据后述的实际测量值,在将上述附着物质附着至基材的大致平行地彼此相对的两个表面,然后对其进行晶界扩散处理的情况下,当在与RFeB系磁体中的两个表面等距离的平面内,所含重稀土类RCH的含量超过1.25质量%时,该含量的增加不会引起矫顽力的提高。因此,即使当晶界中所含重稀土类RCH的含量超过1.25质量%时,也浪费所含重稀土类RCH。因此,在根据本发明的RFeB系磁体中,将晶界中所含重稀土类RCH的含量的上限值设定为1.25质量%。另一方面,当晶界中所含重稀土类RCH的含量小于0.40质量%时,不能获得充分的矫顽力。因此,在根据本发明的RFeB系磁体中,将晶界中所含重稀土类RCH的含量的下限值设定为0.40质量%。当使用具有在根据本发明的RFeB系磁体的生产方法中指定的范围内的组成的RHCuAl合金进行晶界扩散处理,使得晶界中所含重稀土类RCH的含量变为0.40至1.25质量%时,晶界中Cu和Al的含量的范围通过实际测量晶界中Cu和Al的含量来确定。当有必要进一步提高矫顽力并且允许稍微降低剩余磁通密度的值时,基材中有时包含重稀土类元素RH。当根据本发明的RFeB系磁体的生产方法中使用的基材包含重稀土类元素RH时,在由此生产的RFeB系磁体中,不仅晶界中所含重稀土类RCH的含量,而且晶粒内所含重稀土类RCH的含量均具有非零值。如上所述,在包含所含重稀土类RCH的情况下,将上述附着物质附着至基材的大致平行地彼此相对的两个表面,然后对其进行晶界扩散处理,在与RFeB系磁体中的两个表面等距离的平面内,通过从晶界中所含重稀土类RCH的含量中减去晶粒内所含重稀土类RCH的含量而获得的值为0.40至1.25质量%。同时,基材中包含的Cu和Al的量是微小的。因此,通过借助根据本发明的方法使所含重稀土类RCH包含在基材中而生产的RFeB系磁体的上述平面内的晶界中的Cu和Al的含量与上述相同,对于Cu为3.9至14.0质量%,并且对于Al为0.09至1.00质量%。根据本发明,可以使用包括比常规材料更合适的材料的含RH物质有效地进行晶界扩散处理,由此可靠地获得在抑制剩余磁通密度和最大磁能积的降低的同时具有高矫顽力的RFeB系磁体,以及RFeB系磁体的生产方法。附图说明图1为示出根据本发明的RFeB系磁体的生产方法中使用的RHCuAl合金的组成的三元组成图。图2A和2B为示出RFeB系磁体的生产方法的一个实施方案的步骤的示意图。图3为示出基于通过EPMA装置获得的样品图像进行组成分析的指定位置的实例的图。图4为示出通过RFeB系磁体的生产方法的一个实例制备的RFeB系磁体的矫顽力iHc的测量结果的图。图5为示出通过RFeB系磁体的生产方法的一个实例制备的RFeB系磁体的晶界中Tb的含量的测量结果的图。图6为示出根据本发明的RFeB系磁体的生产方法中使用的另一RHCuAl合金的组成的三元组成图。图7为示出对实施例和比较例的RFeB系磁体进行的耐腐蚀性试验的结果的图。具体实施方式将参照图1至图7描述根据本发明的RFeB系磁体及其生产方法的实施方案。1根据本发明的RFeB系磁体的生产方法的实施方案1-1基材RFeB系磁体的生产方法的实施方案中使用的基材包括一种或两种轻稀土类元素RL,即,包含Nd和或Pr、Fe和B的RLFeB系磁体烧结体或RLFeB系磁体热变形体。其中,RLFeB系磁体烧结体可以通过以下方法来制备:在通过磁场使作为原料的RLFeB系合金粉末取向的同时将RLFeB系合金粉末压制成形,然后烧结粉末的压制法;或者如专利文献3中所述,在不使粉末压制成形的情况下通过磁场使模具中的RLFeB系合金粉末取向,然后原样烧结粉末的PLP无压制法法。在可以进一步提高矫顽力方面,和在可以在不进行机械加工的情况下制备具有复杂形状的RLFeB系磁体烧结体方面,PLP法是优选的。RLFeB系磁体热变形体可以通过非专利文献1中记载的方法来制备。1-2RHCuAl合金图1示出RFeB系磁体的生产方法的实施方案中使用的RHCuAl合金的组成。该图为通常称为三元组成图的图,并且图中的一点示出RCH、Cu和Al三种元素的含量,其中RCH可以为Tb、Dy和Ho中的任意一种。在该图中,假定RCH为一种元素即,Tb、Dy和Ho中的任意一种。然而,在实际的RHCuAl合金中,Tb、Dy和Ho中的两种或三种元素的原子可以混合。对于RCH的含量,图1中描述为“RCH”的三角形的顶点为100原子%,并且该顶点的对边为0原子%。例如,在图1中,在来自点3的与该对边平行绘制的直线与描述为“RCH的含量”的边相交的点处的数值“33”表示在点3处RCH的含量为33原子%。类似地,在点3处,Cu的含量为24原子%,和Al的含量为43原子%。在图1中点1至9处的RCH、Cu和Al的各原子的含量如表1所示。在表1中,除了原子含量以外,对于RCH为Dy的情况和RCH为Tb的情况,也一起示出质量含量。表1在RFeB系磁体的生产方法的实施方案中,具有由图1中由粗实线表示的、以点1至6作为顶点的第一六边形由图1中从左上至右下绘制的阴影线所示内的点,或者在该六边形的边上的点表示的RCH、Cu和Al的各原子的含量的RHCuAl合金可以用于后述的晶界扩散处理中。在具有此类含量的RHCuAl合金中,存在具有比其它相更大的RCH组成比的三元系RHCuAl相RH:Cu:Al为1:1:1,因此,可以提高RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体的矫顽力。本文中所述的RHCuAl相存在的范围基于非专利文献2所示的在573K300℃下的三元组成图。另外,在RFeB系磁体的生产方法的实施方案中,具有由图1中由粗虚线表示的、以点1、7、8、9、3和2作为顶点的第二六边形由图1中从右上至左下绘制的阴影线所示内的点,或者在该六边形的边上的点表示的RCH、Cu和Al的各原子的含量的RHCuAl合金也可以用于后述的晶界扩散处理中。通过后述的实验证明了,具有这些含量的RHCuAl合金显示与具有由第一六边形表示的含量的RHCuAl合金等同的作用。因此,在RFeB系磁体的生产方法的实施方案中,使用具有由通过合并第一六边形和第二六边形而形成的、以点1、7、8、9、3、4、5和6作为顶点的八边形内的点,或者在该八边形的边上的点表示的RCH、Cu和Al的各原子的含量的RHCuAl合金。1-3附着物质含RHCuAl合金的物质、附着物质准备步骤RFeB系磁体的生产方法的实施方案中使用的附着物质包含上述RHCuAl合金。附着物质可以由如RHCuAl合金的粉末或箔等RHCuAl合金构成,而且可以如下所述为RHCuAl合金的粉末与其它材料的混合物。与RHCuAl合金的粉末混合的材料通常包括有机溶剂。有机溶剂的使用使得可以容易地将附着物质附着至基材的表面。在有机溶剂中,特别地,可以适当地使用包括硅脂、硅油、或其混合物的硅酮系有机溶剂。此类硅酮系有机溶剂的使用进一步增大附着物质对基材的附着性,并且在晶界扩散处理期间RCH的原子变得容易转移至基材的晶界。因此,RFeB系磁体的矫顽力可以进一步提高。附着物质的粘度可以通过以适当的比例混合硅脂和硅油来调整。1-4晶界扩散处理使用如上所述准备的基材和附着物质,如下进行晶界扩散处理。首先,将附着物质12附着至基材11的表面图2A,附着物质含RHCuAl合金的物质附着步骤。附着物质12可以附着至基材11的整个表面,或者可以附着至表面的一部分。例如,通过混合硅酮系有机溶剂而获得的附着物质12可以通过涂布而附着至板状基材11的两个板面。在这种情况下,基材11的侧面未涂布有附着物质12。然后,将涂布有附着物质12的基材11加热至预定温度图2B,加热步骤。本文中使用的预定温度为附着物质12中的所含重稀土类RCH的原子通过基材11的晶界扩散至基材11内的温度,并且通常为700至1,000℃。通过该加热步骤,附着物质12中的所含重稀土类RCH的原子通过基材11的晶界扩散至基材11内,从而增加基材11中的主要在晶粒表面附近的RCH的浓度。另一方面,所含重稀土类RCH的原子难以进入晶粒的内部。因此,通过该加热步骤获得其中所含重稀土类RCH的含量在晶界中比在晶粒内高的RFeB系磁体RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体。之后,根据需要进行时效处理agingtreatment在约500℃的相对低的温度下加热基材的处理,用于除去残留在基材11的表面上的附着物质12的残余物的研磨处理和磁体成形处理,由此获得作为最终产品的RFeB系磁体。在所获得的RFeB系磁体的晶界中所含重稀土类RCH的含量为0.40至1.25质量%,尽管其取决于RHCuAl合金中所含重稀土类RCH的含量和基材11的所含重稀土类RCH的种类。另外,在所获得的RFeB系磁体的晶界中Cu的含量为3.9至14.0质量%,和在其晶界中Al的含量为0.09至1.00质量%。2根据本发明的RFeB系磁体的生产方法的实施例和根据本发明的RFeB系磁体的实施方案然后,说明通过RFeB系磁体的生产方法的实施方案生产RFeB系磁体并且进行在所获得的RFeB系磁体的晶界中的组成分析的实施例,和基于实施例的实验结果说明根据本发明的RFeB系磁体的实施方案。在实施例1中,不包含RH并且包含少量的Cu和AlCu:0.1质量%,Al:0.2质量%并且厚度为5mm的板状RLFeB系磁体烧结体用作基材。通过带铸法制备其中RH为Tb,Tb含量为46.00原子%74.53质量%,Cu含量为30.00原子%19.01质量%,以及Al含量为24.00原子%6.46质量%的RHCuAl合金。该RHCuAl合金的各元素的含量对应于图1中由三角形标记的点。通过将硅脂与通过借助氢粉碎法将该RHCuAl合金粉碎、然后除去氢而获得的RHCuAl合金粉末混合来制备附着物质。调整附着至基材的附着物质的量,使得附着物质中Tb的质量相对于基材的质量在0.2至1.4%的范围内,并且进行附着物质的量不同的多个实验。将附着物质附着至板状基材的两个完整的板面,并且不附着至四个侧面。所获得的RFeB系磁体的晶界中的组成分析使用EPMA装置由JEOLLtd.制造,JXA-8500F进行。在该分析中,对于晶界中的位置,从彼此不同的每一个晶界三重点随机地指定一个位置,即在与基材表面对应的位置相距的深度为2.5mm的位置处随机地指定共7个位置即,与基材的两个表面等距离的位置,并且求得将显示最大和最小Tb含量的2个位置排除之后的5个位置的平均值。图3示出基于通过EPMA装置获得的样品的背散射电子图像来指定7个位置的晶界三重点中的位置i至vii的实例。对于所获得的RFeB系磁体,矫顽力iHc的测量结果示于图4中,和晶界中Tb含量的测量结果示于图5中。从图4,当附着物质中Tb的质量相对于基材的质量在0.2至1.2质量%的范围内时,矫顽力随着附着物质中Tb质量的增加而增加。同时,当附着物质中Tb的质量相对于基材的质量超过1.2质量%时,未观察到此类矫顽力的增加。当附着物质中Tb的质量相对于基材的质量在0.2至1.2质量%的范围内其中如上所述观察到矫顽力的增加效果时,如图5中所示,晶界中Tb的含量为0.40至1.25质量%。此外,对于如表1所示具有对应于图1中的点1至6的6种组成的TbCuAl合金,除了在附着物质中Tb的质量相对于基材的质量为0.2质量%和该质量为1.2质量%的各情况下使用上述TbCuAl合金以外,在与实施例1相同的条件下制备RFeB系磁体,并且测量晶界中Tb、Cu和Al的含量。另外,对于如表1所示具有对应于图1中的点7至9的3种组成的TbCuAl合金,和如表2所示具有对应于图6中的点A至F的6种组成的TbCuAl合金,除了在附着物质中Tb的质量相对于基材的质量为1.0质量%的情况下使用上述TbCuAl合金以外,在与实施例1相同的条件下制备RFeB系磁体,并且测量晶界中Tb、Cu和Al的含量以上如实施例2中定义。此处,图6中的点A至F的全部存在于上述八边形内。表2实施例2的结果示于表3中。表3从表3,各样品的晶界中的Tb含量与实施例1中的值大致相同。另外,晶界中Cu的含量为3.9至14.0质量%,和晶界中Al的含量为0.09至1.00质量%。然后,使用包含具有表4所示组成的合金的附着物质,以与实施例1和2中相同的方式制备比较例1至6的RFeB系烧结磁体。对于附着物质中的合金,在比较例1至3中使用包含Ni或Co代替Cu的合金,并且在比较例4至6中使用由Tb,以及Cu、Ni和Co中的任意一种构成二元系合金不含Al。调整各实施例的附着物质的量,使得附着至基材的附着物质中的Tb的量在所有实施例中变得相同。对于由此获得的实施例1和2以及比较例1至6的RFeB系烧结磁体,制备各自从基材的两个板面将基材研磨0.15mm的样品,并且测量这些样品中Tb的量。在本文中进行此类研磨的原因在于,在RFeB系烧结磁体的实际产品中也进行表面研磨作为精加工,并且因为没有扩散在基材内而残留的无用的Tb存在于基材的表面附近,因而为了确认晶界扩散处理的效率除去无用的Tb。表4中示出作为与附着至基材的附着物质中Tb的量的比例的各样品中Tb的量。在表4中的术语“实施例2-X”中,X为7至9和A至F中的任意一个,并且是表示TbCuAl合金的组成的符号,并且示于表1和2以及图1和6中。表4从该实验的结果,确认样品中Tb的量在实施例1和2中比在比较例1至6中大,这使得可以将Tb更有效地扩散至基材中。然后,对于实施例1和比较例1的样品,进行耐腐蚀性试验。其结果示于图7中。在该试验中,在测量样品的质量之后,将样品保持在温度为120℃、湿度为100%以及压力为2atm饱和水蒸气压的高温高湿条件下400至1,000小时,然后测量样品的质量,从而求得样品质量的减少率。质量减少率的绝对值越小意味着耐腐蚀性越高。从图7,在比较例1中,随着样品在高温高湿条件下的保持时间变得越长,质量减少率的绝对值变得越大,而在实施例1中,即使当样品在高温高湿条件下保持1000小时,质量减少率也大约为0。通过该腐蚀试验,确认实施例1的样品在耐腐蚀性方面高于比较例1的样品。认为这是因为在实施例1中,通过晶界中Cu的存在来提高晶界中的电位,以抑制富稀土类富Nd晶界相的洗脱和抑制RFeBNdFeB晶粒的脱落。接着,作为根据本发明的RFeB系磁体的生产方法的实施方案,示出使用RHCuAl合金对含RH基材进行晶界扩散处理的结果。在这些实施方案中,使用分别以0.20质量%、4.40质量%和10.0质量%的量包含Tb作为RH,和以与实施例1中相同的量包含Cu和AlCu:0.1质量%,Al:0.2质量%的3种RFeB系烧结磁体基材,和使用为具有分别由图6中点8、B和F表示的组成的TbCuAl合金作为RHCuAl合金的附着物质。调整附着物质的量使得附着物质中的Tb相对于基材的含量变为0.20质量%或1.00质量%。对于结合这3种基材、3种附着物质和附着物质中Tb的2种含量的18种样品,在与实施例1和2相同的条件下测量晶界中的Tb、Cu和Al的含量。另外,在与测量晶界中的Tb等的含量时距离基材表面的深度相同的位置处晶粒内的Tb的含量也通过EPMA装置测量。对于晶粒内Tb含量的测量位置,从彼此不同的每一个晶粒指定一个位置,即指定共7个位置,并且求得将显示最大和最小Tb含量的2个位置排除之后的5个位置的平均值。图3示出基于通过EPMA装置获得的样品的背散射电子图像指定7个位置的晶粒内的位置A至G的实例。表5从表5,已知尽管晶界中Tb的含量根据基材中Tb的含量跨越0.67至11.06质量%的宽范围,但是不管基材中Tb的含量,晶界中Tb的含量与晶粒内Tb的含量之间的差落在0.40至1.25质量%的范围内。该范围是由于晶界扩散处理而改善矫顽力的效果中适当地供给至晶界的TbRH的量。本申请基于2017年6月27日提交的日本专利申请No.2017-124954和2018年5月11日提交的日本专利申请No.2018-092254,并且其内容通过引用并入本文中。附图标记说明11基材12附着物质含RHCuAl合金的物质

权利要求:1.一种RFeB系磁体的生产方法,所述方法包括:准备包括RHCuAl合金的附着物质的附着物质准备步骤,所述RHCuAl合金包含含有一种或多种重稀土类元素RH的所含重稀土类RCH、Cu和Al,并且所述RHCuAl合金具有由在以RCH、Cu和Al作为顶点的三元组成图中具有8个坐标RCHat%,Cuat%,Alat%=50,40,10、58,30,12、58,20,22、48,20,32、33,24,43、17,50,33、17,60,23和33,58,9作为顶点的八边形内的点,或者在所述八边形的边上的点表示的组成,将所述附着物质附着至包括RLFeB系磁体烧结体或RLFeB系磁体热变形体的基材的表面的附着物质附着步骤,所述RLFeB系磁体烧结体或RLFeB系磁体热变形体包含含有一种或两种轻稀土类元素RL的所含轻稀土类RCL、Fe和B,和将附着有所述附着物质的基材加热至所述附着物质中的所含重稀土类RCH的原子通过所述基材的晶界扩散至所述基材内的预定温度的加热步骤。2.根据权利要求1所述的RFeB系磁体的生产方法,其中所述RHCuAl合金具有由在所述三元组成图中具有6个坐标RCHat%,Cuat%,Alat%=50,40,10,50,32,18,33,24,43,17,50,33,17,60,23和33,58,9作为顶点的六边形内的点,或者在所述六边形的边上的点表示的组成。3.一种RFeB系磁体,其为RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体,所述RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体包括包含一种或两种轻稀土类元素RL的所含轻稀土类RCL、包含一种或多种重稀土类元素RH的所含重稀土类RCH、Fe和B,并且所述RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体具有大致平行地彼此相对的两个表面,其中所述所含重稀土类RCH的含量在晶界中比在晶粒内高,并且在与所述RFeB系磁体中的所述两个表面等距离的平面内,晶界中所含重稀土类RCH的含量为0.40至1.25质量%,Cu的含量为3.9至14.0质量%,和Al的含量为0.09至1.00质量%。4.一种RFeB系磁体,其为RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体,所述RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体包括包含一种或两种轻稀土类元素RL的所含轻稀土类RCL、包含一种或多种重稀土类元素RH的所含重稀土类RCH、Fe和B,并且所述RFeB系烧结磁体或RFeB系热变形磁体具有大致平行地彼此相对的两个表面,其中所述所含重稀土类RCH的含量在晶界中比在晶粒内高,在与所述RFeB系磁体中的所述两个表面等距离的平面内,通过从晶界中所含重稀土类RCH的含量中减去晶粒内所含重稀土类RCH的含量而获得的值为0.40至1.25质量%,和晶界中Cu的含量为3.9至14.0质量%,和晶界中Al的含量为0.09至1.00质量%。

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