申请/专利权人：泰斯坎坦佩公司;泰斯坎集团股份公司

申请日：2019-03-20

公开（公告）日：2024-05-17

公开（公告）号：CN110310877B

主分类号：H01J37/256

分类号：H01J37/256;H01J37/28;H01J37/295;H01J37/22;H01J37/05;G01N23/2251;G01N23/20058

优先权：["20180320 US 62/645,378"]

专利状态码：有效-授权

法律状态：2024.05.17#授权;2024.04.23#专利申请权的转移;2021.02.09#实质审查的生效;2019.10.08#公开

摘要：公开了一种用于自动对准扫描透射电子显微镜以便旋进电子衍射映射数据的方法。

主权项：1.一种用于自动对准扫描透射电子显微镜的方法，以便以高空间分辨率获取旋进电子衍射映射数据，所述方法包括：生成与所述扫描透射电子显微镜的光轴对准并聚焦在采样区域上的入射电子束；以及通过在所述采样区域的多个离散位置扫描所述入射电子束，同时从至少一个电子探测器获取与每个位置相关的信号，从所述采样区域获取非倾斜信号空间分布；其特征在于：使所述入射电子束相对于所述光轴倾斜一固定倾斜角；通过在所述多个离散位置扫描倾斜的入射电子束，同时将循环方位扫描协议应用于该倾斜的入射电子束以对倾斜的入射电子束的方位角进行连续或增量调整，使得在多个离散位置处采样的方位角的范围完成至少一个方位循环，并且从所述至少一个电子探测器获取与每个位置相关的信号，从所述采样区域获取倾斜信号空间分布；以及通过比较非倾斜和倾斜信号空间分布来确定方位空间对准校正。

全文数据：用于自动对准扫描透射电子显微镜以便旋进电子衍射数据映射的方法技术领域本发明总体上涉及透射电子衍射，并且尤其涉及用于自动对准扫描透射电子显微镜STEM以便以高空间分辨率获取旋进电子衍射PED映射数据的方法。背景技术在STEM中，电子束可向下聚焦到小于1nm的直径并在离散采样位置之间扫描，同时在每个位置处获取一个或多个探测器信号。所获取的信号可用于生成扫描采样区域的高度放大的图像，示出形态、组成和结构信息。适当构造的二维电子探测器可获取从采样散射的电子的角分布。可分析这种电子衍射ED数据以确定离散采样位置处的局部结构晶相、晶体取向、应变、结晶度等。然而，在除了弱散射采样之外的所有采样中，这种分析由于动态电子衍射而极度复杂。可利用旋进电子衍射PED来抑制动态衍射的影响，在旋进电子衍射中，入射束通常以0.3至3度的量级离轴倾斜，并且绕轴向方向旋转，从而限定理想地使其顶点或“枢转点”固定在离散采样位置上的锥体。通过方位角旋转均化的入射束的倾斜抑制了动态衍射效应，同时增加了可观察到的衍射极限maxima的数量，并且允许使用相对简单的运动模型来分析PED数据。可相对容易地分析PED数据允许来自电子衍射数据的结构确定自动化并且用于基于PED数据生成示出例如晶相和取向的映射。NanoMEGASSPRL的美国专利No.8,253,099。这种PED数据映射已经应用于各种材料，尤其是多晶材料和或多相材料，并且应用于结晶材料、多晶材料和或多相材料中的映射应变。然而，对PED数据映射的获取对仪器性能提出了很高的要求，因为由于微小的未对准引起的与理想旋进锥体的仅仅微小偏差就可显著增大有效尺寸并改变入射束在采样上的位置，并因此降低所得PED数据映射的分辨率和准确度。过长的对准过程还可能使PED数据映射过于缓慢。美国专利No.8,253,099描述了用于利用STEM能力对准TEM进行PED数据映射的手动过程和自动过程。在手动过程中，用户将经验导出的信号添加到驱动电子束旋进的信号，以便使在高度放大的TEM图像中观察到的电子束的不稳定移动最小化第12栏，第30至39行。在自动过程中，信号被添加，以便在入射束围绕旋进锥体旋转时使放大束在TEM成像模式中的移动最小化第12栏，第40至64行。然而，由于光学像差，如在最终探测器上的TEM成像模式中所观察到的，入射在采样上的入射束的图像不一定具有与采样处的实际束相同的形状或位置，因此依赖于对采样上的入射束成像的美国专利No.8,253,099的对准过程本身具有局限性。Barnard等人174超显微术Ultramicroscopy79-882017描述了一种手动对准常规的STEM仪器以在衍射模式下进行高分辨率PED映射的方法，所述方法旨在确保枢转点与采样重合，依赖于用户观察到的在明视野会聚束ED盘中高度可见的采样特征的阴影图像第3.1节，第81至82页。通过使用更大的旋进倾斜角度、在离散采样位置之间更快的扫描速率以及更小的入射束直径，对未对准的敏感性仅随着具有PED数据映射的STEM仪器的能力的扩展而增加。例如，最近开发的STEM仪器能够应用高达约2度的旋进角度，以超过1000点秒的速率扫描离散位置之间的入射束并将入射束聚焦到约1nm的直径。参见TescanBrno和TescanTempe的EP3379557A1、EP3379236A1、EP3379556A1和EP3379558A1，这些专利申请通过引用并入本文。作为另一示例，WO2017087045A1IntegratedDynamicElectronSolutions，Inc公开了一种被构造用于在短时间段内获取衍射数据的具有STEM能力的仪器，但所述仪器没有实现PED能力。开发一种用于自动对准具有PED能力的STEM以便以高空间分辨率快速获取PED映射数据的方法将是有利的。发明内容本发明的一个目的是提供用于自动对准STEM以便以高空间分辨率获取PED映射数据的方法。本发明的另一目的是避免上述用于对准STEM以获取PED映射数据的方法的上述缺点。本发明的再一目的是提供现有技术的替代方案。因此，在本发明的第一方面中，旨在通过提供一种用于自动对准STEM以便获取PED映射数据的方法来达到上述目的和若干其它目的，所述方法包括：生成与STEM的光轴对准并聚焦在采样区域上的入射电子束；以及通过在采样区域的多个离散位置扫描对准的入射束并从至少一个电子探测器获取与每个位置相关的信号，从采样区域获取非倾斜信号空间分布。本发明的第一方面的方法进一步包括：使入射电子束相对于光轴倾斜固定倾斜角；通过在多个离散位置扫描倾斜入射束，同时对倾斜束上应用循环方位扫描协议，并且从至少一个电子探测器获取与每个位置相关的信号，从采样区域获取倾斜信号空间分布；以及通过比较非倾斜信号空间分布和倾斜信号空间分布来确定方位空间对准校正。STEM或扫描透射电子显微镜是指能够在多个采样位置扫描聚焦电子探针同时从一个或多个探测器获取透射电子的信号的电子光学仪器，其为适于应用旋进的专用STEM仪器，或者适于用作STEM并应用旋进的TEM仪器。PED映射数据是指从在采样区域的多个位置获取的一组PED图案中提取的数据，其适于生成该采样区域的性质比如结晶度、相位、取向、应变的空间映射。自动对准是指完全没有STEM仪器的用户的干预或者用最少的干预执行所述对准方法。自动对准的优点包括与即使由娴熟用户执行的手动对准相比时增加的速度和可再现性，以及低成本、娴熟用户的空闲时间以及从昂贵的STEM仪器更快速地获得更多PED映射数据。聚焦在采样上的入射束是指具有倒置实心锥体的大致形状的入射束，该椎体设置成在大致锥体顶点处与采样相交。在采样区域的多个离散位置扫描入射束是指在多个离散位置中的每个上射出足够时长的束，以允许从至少一个电子探测器获取信号。根据需要，可以在有或没有消隐的情况下在每个离散位置之间移动入射束。离散位置是指独立且不同的位置。在一些情况下比如当以聚焦探针直径的量级的高空间分辨率生成映射数据时，尤其是当入射束初始倾斜时并且在完成对准之前，撞击在相邻离散位置上的入射束的迹线可以部分地重叠。从至少一个电子探测器获取与每个位置相关的信号是指在入射束位于该位置时从至少一个电子探测器获取信号。来自电子探测器的信号是指由电子探测器测量的信号，其产生与探测器在入射电子束位于给定位置的时间间隔内收集的散射电子的数量相关的值，所述值可能限于落在给定角范围内收集的电子的数量。测量的信号优选地与探测器收集的电子的数量线性相关。非倾斜信号空间分布是利用非倾斜入射束从采样区域的多个离散位置获得的信号的空间分布。非倾斜入射束是指锥形入射束，其在每个离散位置处的主轴线入射在平行于光轴的采样上。倾斜信号空间分布是利用倾斜入射束从采样区域的多个离散位置获得的信号的空间分布。倾斜入射束是指锥形入射束，其在每个离散位置的主轴线入射在采样上且不平行于光轴。循环方位扫描协议是指在采样区域的多个离散位置扫描入射束时所施加的对倾斜束方位角的一组连续或增量调整，使得在多个离散位置处采样的方位角的范围至少大致完成至少一个方位循环。对于给定倾斜角的方位空间对准校正包括在每个方位角处应用的一组校正，其有效地抵消或至少大致抵消倾斜束在采样表面上旋进期间远离非倾斜束的位置的位移。在给定方位角处应用的方位空间对准校正的分量对应于描述采样表面处的方向和大小的矢量。通过比较倾斜和非倾斜信号空间分布来确定方位空间对准校正可以涉及不同的过程，这取决于所应用的循环方位扫描协议。比较从探测器获取的信号的优点在于，在后续获取PED映射数据期间保持了对准过程中的束的位置，这是因为在对准完成之后在获取PED映射数据之前不必改变后标本透镜的构造。在本发明的另一方面，循环方位扫描协议包括在每个离散位置处使方位角循环经过一个或多个循环，使得入射束在每个多个离散位置处经历旋进。循环的次数可以是整数。在本发明的另一方面，循环方位扫描协议包括在每个离散位置处保持方位角大致恒定，但是在离散位置之间改变方位角，使得在多个离散位置处保持的方位角大致一起完成至少一个方位循环。在每个离散位置处保持方位角大致恒定是指在每个离散位置处保持方位角足够足够长时间的恒定，以允许从该方位角的一个或多个探测器收集信号。在本发明的另一方面，确定方位空间对准校正包括：通过对所获取的非倾斜信号空间分布应用适当调整的试验方位空间对准校正来计算倾斜信号空间分布；比较所计算和所获取的倾斜信号空间分布，同时系统地改变试验方位空间对准校正；以及确定使所计算和所获取的倾斜信号空间分布之间的差异最小化的方位空间对准校正。适当调整的试验方位空间对准校正是指候选的方位空间对准校正，其适于应用于所获取的非倾斜信号空间分布，以允许计算倾斜信号空间分布。什么构成适当的调整将取决于获取倾斜信号空间分布所应用的特定循环方位扫描协议。系统地改变包括根据在所计算和所获取的倾斜信号空间分布之间确定的差异的大小来迭代地改变试验方位空间对准校正。在本发明的另一方面，确定方位空间对准校正包括通过对倾斜束应用试验方位空间对准校正来获取校正的倾斜信号空间分布；将校正的倾斜信号空间分布与非倾斜信号空间分布进行比较，同时系统地改变试验方位空间对准校正；以及确定使校正的倾斜和非倾斜信号空间分布之间的差异最小化的方位空间对准校正。系统地改变包括根据在校正的倾斜和非倾斜信号空间分布之间确定的差异的大小来迭代地改变试验方位空间对准校正。在本发明的另一方面，至少一个电子探测器选自由BF、ADF、HAADF、SE或BSE探测器所组成的组。BF探测器是指明场探测器，其收集通过采样透射并散射到给定角度通常约为0.5度的电子。ADF探测器是指环形暗场探测器，其在散射角范围通常在0.5度到2度之间内收集透射电子。HAADF探测器是指高角环形暗场探测器，其在较高的散射角范围通常在3度到10度之间内收集透射电子。SE探测器是指二次电子探测器，其收集从采样发射的较低能量通常在5eV到100eV之间的电子，并且通常设置在采样的与电子源相同的一侧。BSE探测器是指背散射电子探测器，其通常收集弹性散射的电子和具有低至约100eV的能量且通常在135度到180度之间散射的电子，并且位于采样的与电子源相同的一侧。BF、ADF、HAADF或BSE探测器旨在包括适当设置的二维探测器，其被构造为通过对来自二维探测器区域对应于由BF、ADF、HAADF或BSE探测器收集的散射角的范围的信号进行积分而分别用作BF、ADF、HAADF或BSE探测器。在本发明的其它方面，多个离散位置沿一条或多条平行直线均匀地间隔开，或者沿垂直于平行直线的一条或多条直线均匀地间隔开。在本发明的另一方面，所述方法进一步包括获取包括从对准中使用的多个离散位置的至少一部分的PED映射数据。从对准方法中使用的相同多个离散位置的至少一部分获取PED映射数据的优点在于，STEM成像条件在PED映射数据的对准和获取之间仅最小地改变，因此增加了在PED映射数据获取期间保持对准的可能性。在本发明的另一方面，所述方法进一步包括：在获取PED映射数据期间，还从映射位置的至少一部分获取来自至少一个电子探测器的参考信号，至少一个电子探测器选自由BF、ADF、HAADF、SE或BSE探测器所组成的组，并且不用于获取PED映射数据；以及利用所获取的参考信号来验证获取PED映射数据的多个离散位置的空间对准。与PED映射数据同时获取参考信号的优点在于，参考信号允许验证PED映射数据的空间对准。附图说明在附图示出实现本发明的不同方式的范围内，它们不应被解释为限制落入所附权利要求范围内的其它可能的实施例。图1是用于获取PED映射数据的STEM仪器的布局的示意图。图2是在采样区域上经历旋进的入射束的示意图，其中枢转点在a中未对准并且在b中对准。图3是示出经历旋进的未对准入射束的采样表面几何形状的示意图。图4是用于PED映射的对准方法的示意图，示出了：a在穿过界面的直线上等距间隔开的离散位置进行扫描的非倾斜入射束的采样表面上的迹线；b在相同位置进行扫描的经历旋进的未对准入射束的迹线；以及c利用非倾斜束和经历旋进的束获得的STEM信号强度的示图。图5是用于PED映射的对准方法的示意图，示出了当沿着一组平行线在等距间隔开的离散位置处扫描时对方位角的完整循环进行采样的未对准倾斜入射束的迹线。具体实施方式有效的PED映射需要保持经历旋进的入射束有效地稳定在精确地分布于采样区域上的多个离散位置中的每个处。随着聚焦束的直径减小，并且随着离散位置的数量以及离散位置之间的间隔增加，对正确对准STEM仪器实现PED映射的需求只会增加，这是因为对未对准的敏感性增加。以下对准方法可以在EP3379557A1、EP3379236A1、EP3379556A1和EP3379558A1中描述的类型的STEM上执行，但是也可以在具有合适的STEM和旋进能力的任何其它TEM仪器上执行。图1是适于获取PED映射数据和适于执行本文描述的对准方法的STEM仪器的布局的一部分的示意图。倾斜角和散射角、虚拟电子路径以及STEM部件之间的尺寸和距离不是按比例的，并且未示出STEM仪器的所有部件。在图1中，电子束示出为在采样10的上方垂直地发射，其中以下示出和描述的部件设置在采样的上方和下方。然而，作为一般性问题，STEM柱可以在STEM仪器中呈现不同的物理取向，包括使得电子束在采样下方垂直地发射。由电子源未示出生成的电子束通常具有20keV至300keV之间的能量，电子束在撞击二维“2D”探测器14之前穿过场前物镜11、采样10、场后物镜13以及投影镜15。通过采样10透射的电子以采样的局部结构的角分布特征散射，从而在场后物镜13的后焦面18中形成电子衍射“ED”图案。投影镜15被示出构造为将形成在后焦面18中的ED投射到二维探测器14上。对于入射在采样的无缺陷结晶位置达到第一近似值上的平行电子束而言，ED图案将由点状极限组成。还可以在投影镜15与二维探测器14之间引入ADFHAADF探测器12，也可以是BF探测器图1中未示出。还可以在采样10上方设置SE和BSE探测器图1中未示出。图1还示出了设置在场前物镜11上方的旋进线圈6以及设置在场后物镜13下方的去旋进线圈8，二者分别对入射束施加旋进运动和从通过采样透射的束去除旋进运动。在示意图中示出了以正交对置成对方式布置在相同平面中的四个旋进线圈，其被构造为控制入射束9的倾斜角和方位角。旋进线圈6在例如形成双级偏转系统的一部分时也可以用于在不同采样位置扫描入射束，或者在其它仪器构造中，可以使用单独的一组扫描线圈未示出来实现在不同位置的扫描。同样地，去旋进线圈8可以执行去扫描功能，或者所述功能可以由另一组偏转线圈未示出执行。在图1中，经历旋进的入射束9如在倒锥体的表面上以相等的方位角间隔设置的四条线所示，其中所述倒锥体的顶点设置为邻近旋进线圈6通过场前物镜11聚焦到采样10上，从而形成旋进锥体，所述旋进锥体再次由在其表面上以相等的方位角间隔设置的四条线示出，其中旋进锥体顶点或枢转点3理想地形成为邻近采样10。然而，旋进锥体未正确地对准，这是因为枢转点3位于采样10下方，从而导致在采样10的表面上的环形迹线7，所述环形迹线在入射束9完成方位循环时执行。由于入射束9的旋进运动，在后焦面18中形成的衍射图案与未经历旋进的或多或少平行束的点状极限特征、或未经历旋进的会聚入射束的圆形极限特征相比描绘了一环形17。尽管未在图1中示出，但构成PED的衍射极限可以采取重叠的环形的形式，这取决于倾斜角和散射角的相对大小。尽管枢转点3关于采样10未对准，但是在旋进运动由去旋进线圈8从通过采样10透射的电子去除的范围内，由投影镜15在2D探测器14上形成的PED图案再次示出点状衍射极限。图2是在采样表面处经历旋进的入射束的示意图。如图1中所示，特征的角度、位置和尺寸未按比例绘制。图2a示出了经历旋进但未对准使得枢转点31设置在采样10下方的入射束9。结果，入射束9在采样10的表面上描绘出环形7，如图1中所示。尽管未示出，但未对准也可能导致枢转点31设置在采样10上方。当如此未对准时，即使入射束9要执行由旋进线圈6驱动的完全对称的旋进锥体，并且通过采样透射的束完全没有由去旋进线圈图1中的8去除的旋进运动，所得到的PED映射的分辨率仍然会受到入射束在采样10表面上的环形移动的影响。图2b示出了校正的旋进对准，其中枢转点32与采样10重合，使得入射束9在旋进期间保持固定在采样上的给定位置处，同时从该位置收集PED图案，并且利用旋进收集的映射数据的空间分辨率在执行每个方位循环期间不会因入射束的位移而降低。图3示出了旋进未对准的几何形状，示出了旋进或固定倾斜角θ即，入射束9在旋进期间相对于光轴倾斜的角度、在特定时刻的方位角φ以及方位空间对准校正的相应分量在采样10的表面上的矢量a，其使经历旋进的束返回到不实施旋进的束位置。为清楚起见，夸大了倾斜角θ，其通常在约0.3度到3度之间。与图3中示出的理想化旋进锥体几何形状的偏差还可以致使入射束在完成旋进循环期间移动远离给定的离散采样位置，并且在一个或多个旋进循环内均化时增加入射束的有效尺寸。在偏差存在的范围内，也可以使用本文描述的旋进对准方法来校正入射束在采样上的这种位置偏差。作为对准用于获取PED映射数据的STEM仪器的初始阶段，使入射电子束沿着STEM仪器的光轴对准并聚焦在采样区域上。通过在采样区域的多个离散位置上扫描对准且非倾斜的入射束而从采样区域获取非倾斜信号空间分布，同时从至少一个电子探测器获取与每个位置相关的信号。入射束相对于光轴倾斜至固定倾斜角，所述倾斜角选择为适合于所设想的特定PED映射应用，并且通过在相同的多个离散位置扫描倾斜入射束而从采样区域获取倾斜信号空间分布，同时将循环方位扫描协议应用于倾斜束，并且从至少一个电子探测器获取与每个位置相关的信号。当在多个离散采样位置扫描倾斜或非倾斜束时，入射束可以被消隐，以避免从离散位置外的采样区域激发信号，或者一个或多个电子探测器可以构造为在入射束位于离散位置之间时不接受信号。循环方位扫描协议是对在采样区域的多个离散位置扫描入射束时施加的倾斜束的方位角的一组连续或增量调整，使得在多个离散位置扫描入射束时所采样的方位角的范围至少大致完成至少一个方位循环。图4示意性地示出了本文描述的对准方法的示例，其中循环方位扫描协议包括在每个离散位置处使方位角循环经过一个或多个完整循环，使得入射束在每个多个离散位置处经历旋进。在每个离散位置处执行的完整循环的数量将取决于入射束的方位角速度和停留时间即，在此期间入射束位于每个位置的时间间隔。图4a是在对准过程的阶段期间的采样表面区域的平面图的示意图，其示出了与光轴对准但不倾斜的入射束聚焦在沿如虚线箭头所示的方向D延伸的直线等距间隔开的多个离散采样位置上的时间序列。所述直线与采样的矩形部分44相交，所述矩形部分具有与其周围环境不同的结构，例如，不同的取向和或相位，表示用于PED映射的在关注采样内分布的特征的类型。当然，实际采样中的这些特征不必是矩形的，也不必具有直边界，并且入射束的路径不必预期以法向入射与这些边界相交，如图4a和b所示。指示采样的离散位置从中获取来自至少一个电子探测器的信号的入射束的迹线由开始于41处终止于43处的阴影圆形指示。图4b示出了在对准过程的阶段期间的相同采样表面区域的平面图的示意图，其再次示出了入射束再次虚拟聚焦在如图4a中所示的沿方向D延伸的直线等距间隔开的相同多个离散采样位置上的时间序列。然而，入射束现在倾斜一固定角并且应用循环方位扫描协议，使得方位角在多个离散位置中的每个处执行一个或多个循环。由于循环方位扫描协议的应用以及枢转点远离采样的未对准，所以入射束的迹线已经扩展，如开始于45处并终止于47处的阴影重叠环形的序列所示。图4c是在图4a和图4b示出的条件下沿竖直轴线绘制从至少一个电子探测器获取的信号的强度I以任意单位表示，作为沿方向D的距离的函数。具有与其周围环境不同的结构的部分44被示出为生成比其周围环境更强的信号。以点线连接的正方形绘制非倾斜束的强度，其示出了当入射束所采样的圆形位置进入部分44时强度相对陡峭的增加。相比之下，由虚线连接的三角形示出了当重叠环进入部分44时的更渐进的增加。一般而言，独立于所应用的循环方位扫描协议，单个线性扫描可能对远离在对准过程期间所扫描的线发生的未对准不敏感。例如，在采样表面法向未平行于光轴对准但扫描直线仍然垂直于光轴的情况下，扫描直线一侧的采样位置将与距扫描线的其垂直距离成比例地设置在枢转点下方，而扫描线另一侧的采样位置将与距扫描线的其垂直距离成比例地设置在枢转点上方。可以通过在附加的离散位置进行扫描来增强离散位置的单条线，从而可能形成一系列平行线，使得多个离散位置在采样区域上形成网格。还可以改变对包括网格在内的多个离散位置进行扫描的顺序。例如，当网格对应于规则间隔开的平行线时，可以遵循光栅图案来扫描多个离散位置。一般而言，独立于所应用的循环方位扫描协议，根据采样的特定要求和设想的PED映射应用，可以改变用于对准的位置的数量、相对布置和空间范围。多个离散位置不必有规律地间隔开，也不必形成对称的几何图形。在任何情况下，从具有非倾斜束的多个离散位置获取的信号对应于非倾斜信号空间分布，而利用倾斜束和方位空间对准校正获取的信号对应于倾斜信号空间分布。独立于所应用的特定循环方位扫描协议以及下面描述的用于比较倾斜和非倾斜空间分布的方法，可以改变本文描述的对准方法中的步骤的总体顺序。例如，可以在非倾斜信号空间分布之前获取倾斜信号空间分布。通过使束倾斜并在多个离散位置的给定子集处应用循环方位扫描协议的相关部分，而不是在获取整个倾斜信号空间分布和整个非倾斜信号空间分布之间使入射束倾斜，也可以由离散位置获取非倾斜和倾斜束信号空间分布离散位置的至少一部分。本文描述的PED映射对准方法的目的确定方位空间对准校正，包括在每个方位角处待应用的校正组，其有效地抵消倾斜束在采样表面上的旋进期间远离非倾斜束的位置的位移可以涉及按照各种方法比较非倾斜信号空间分布和倾斜信号空间分布。通过确定包括方位空间对准校正在内的方位校正的分量的仅一部分可能仅一个，可以加速对准，其中在PED映射期间数值地或者外推地对其余分量进行插值。在某些方法中，确定方位空间对准校正可以涉及迭代地获取倾斜信号空间分布，每个倾斜信号空间分布通过应用试验方位空间对准校正而相继地校正。在这组方法中，通过将每个校正的倾斜信号空间分布与非倾斜信号空间分布进行比较，同时系统地改变试验方位空间对准校正，可以确定使校正的倾斜信号空间分布和非倾斜信号空间分布之间的差异最小化的方位空间对准校正。在这些方法的变型中，确定方位空间对准校正可以涉及迭代地获取非倾斜信号空间分布，每个非倾斜信号空间分布通过应用试验方位空间对准校正而相继地偏离。通过将每个偏离的非倾斜信号空间分布与倾斜信号空间分布进行比较，同时系统地改变试验方位空间对准校正，可以确定使偏离的非倾斜信号空间分布和倾斜信号空间分布之间的差异最小化的方位空间对准校正。可以使用不同的循环方位扫描协议来实现基于迭代获取校正的试验倾斜或非倾斜信号空间分布的这种方法。其它方法可以涉及通过使用适当地应用于其它信号空间分布的试验方位空间对准校正相继地计算一个信号空间分布来比较仅一对获取的信号空间分布倾斜的和非倾斜的。例如，当循环方位扫描协议是图4中表示的类型时，其中入射束在每个多个离散位置处执行一个或多个方位循环，倾斜信号空间分布可以由与核函数卷积的非倾斜信号空间分布Snx,y计算得出：其中，k是卷积核取决于对准校正，并且*表示在二维中的卷积运算。卷积核在径向坐标中定义为：其中，δr是狄拉克δ函数，而是方位角处的旋进未对准的大小。根据该方法，方位空间对准校正可以通过使所计算和所获得的倾斜信号空间分布之间的差异最小化的系统变化来确定。参考图4c，所确定的方位空间对准校正将是导致非倾斜信号空间分布变换为倾斜信号空间分布的方位空间对准校正，并且图4b中的从45延伸到47的环形迹线将具有图4a中的从41延伸到43的圆形的位置和表观直径。通过使用应用于一个所获取的信号空间分布的试验方位空间对准校正相继地计算另一个所获取的信号空间分布，基于比较仅一对所获取的信号空间分布倾斜的和非倾斜的来确定方位空间对准校正的那些方法，可以使用除了图4中所示类型之外的循环方位扫描协议来实现。图5示意性地示出了在PED对准期间的采样的平面图，其中循环方位扫描协议包括在每个离散位置处保持方位角大致恒定，但是在离散位置之间改变方位角，使得在多个离散位置处保持的方位角基本上一起完成至少一个方位循环。多个离散位置位于平行线501、502和503与垂直线511、512和513之间的交叉点处，并且形成直线的均匀间隔开的网格图案。为清楚起见，未示出非倾斜入射的迹线。阴影圆例如，图的右手侧的51、52和53表示在应用循环方位扫描协议的同时在采样区域上进行扫描的倾斜入射束的迹线。箭头表示在每个方位角处应用的方位校正的分量当循环方位扫描协议为图5中表示的类型时，倾斜信号空间分布相当于非倾斜分布，但是在与通过对准校正的负值改变的倾斜信号空间分布中的位置相当的位置处，倾斜信号空间分布中的任意位置处的强度相当于非倾斜信号空间分布中的强度。其中，ax和ay是在位置x，y处的电子束的方位角的对准校正矢量的x分量和y分量。为了确定对准校正，可以系统地改变试验对准校正，以便使所计算的偏离的非倾斜的和所获取的倾斜信号空间分布之间的差异最小化。本领域技术人员将理解的是，在实现方位角在每个离散位置处保持大致固定的自动对准方法的实施例中，利用具有足够对比度其中倾斜信号空间分布以空间频率呈现特征信息，所述空间频率fs至少为fs≈1ds的采样区域可能是有利的，其中，du是非倾斜束的聚焦探针直径。此外，本领域技术人员将理解的是，倾斜信号空间分布在采样区域内的采样表面上的大致所有方向上呈现达到空间频率fs的对比度可能是有利的。在方位角在每个离散位置处保持大致固定的自动对准方法的实施例中，可以数字地获取非倾斜信号空间分布Iu，其中Iu的强度由二维数值阵列组成，其中i和j分别表示列和行索引。也可以数字地获取每行具有一个或多个完整方位角循环的倾斜信号空间分布Ip，Ip对应于另一二维数值阵列其中i和j表示列和行索引。在列和行索引i和j处的倾斜信号空间分布中的任何位置处，未对准使得束在距非倾斜信号空间分布中的等效位置的位移处与样本相交。在某种程度上，方位角沿每一行相同地变化，例如，在图5中，方位角仅取决于列索引，因此可以由表示。为了确定未对准可以选择具有离散值ai＝xi,yi的模型，其中xi和yi表示每个处的未对准矢量的x分量和y分量。为了确定模型的质量，可以由Iu计算信号空间分布或由i乘j像素组成的图像，使得：由于未对准分量通常不是整数的图像像素，因此通常需要通过使用值的某种形式的插值来提取每个值，比如最邻近插值、双线性插值或双三次样条插值。然后可以通过由Im和Ip值计算一些质量值最常见的是平方差之和来确定模型的质量。为了确定的最佳模型，可以系统地改变试验模型，以找到使Im和Ip值之间的差异最小化的最佳拟合模型。这可以通过任何标准的数值优化方法比如单纯形法或拟牛顿法来完成。一旦确定了未对准的最佳模型，就可以通过应用精确抵消未对准的相应方位空间对准校正分量来对准经历旋进的入射束。图5中表示的循环方位扫描协议在每个离散位置处方位角保持大致恒定，但是在离散位置之间改变方位角，使得在多个离散位置处保持的方位角一起大致完成至少一个方位循环也可以用在基于迭代获取如上所述的校正的试验倾斜或非倾斜信号空间分布的方法中。可以获取非倾斜信号空间分布Iu和倾斜信号空间分布Ip。然后可以将Ip与Iu进行比较，并且通过应用合适的数值算法最常见的是平方差之和来确定匹配的质量。应用于倾斜信号空间分布的试验方位空间对准校正可以系统地变化比如使用单纯形法或拟牛顿法，并且获取另一倾斜信号空间分布，并且计算与非倾斜信号空间分布匹配的质量。可以迭代地继续方位空间对准校正的系统变化，直到找到产生最佳匹配的方位空间对准校正。本领域技术人员将理解如何根据特定PED映射应用的要求比如采样上的非倾斜聚焦入射束的直径、倾斜角度、区域的大小以及获得PED映射数据的位置的空间密度来选择在对准过程期间扫描入射束的离散位置的数量。一般而言，聚焦的非倾斜入射束的直径越小，来自一个或多个探测器的信号越弱，倾斜角度越大，并且获取PED映射数据的区域越大，对未对准进行PED映射的敏感性越高。根据采样中关注的长度尺度，可以使用小至1nm的探针直径以小至1nm的间隔获得PED映射数据。如果测量时间和信号强度允许，则PED映射可以包含例如256乘256个位置的网格。使用与适当的数据获取和处理能力接口的STEM仪器，一旦识别出关注的采样区域，就可以用最少的用户干预自动地实现上述方法。通常以数字形式从至少一个电子探测器获取的倾斜和非倾斜信号空间分布可以例如，使用本文描述的迭代获取或计算方法自动地比较，以导出方位空间对准校正。在本文描述的对准方法中，所述至少一个电子探测器可以选自由BF、ADF、HAADF、SE或BSE探测器组成的组。图1示出了环形探测器12，根据所探测的角范围为ADF或HAADF探测器，其设置在2D探测器14上方和投影仪15下方。图1未示出BF探测器，其通常位于与ADFHAADF探测器12相同的一般区域中，也未示出SE探测器，其通常位于相对靠近采样10且通常位于采样10上方，也未示出BSE探测器，其位于采样10上方。BF、ADFHAADF探测器可以是可伸缩的，以便利用2D探测器的全帧。通过对来自二维探测器的区域对应于由BF、ADF或HAADF探测器收集的散射角的范围的信号进行积分，2D探测器14可以被构造为分别用作BF、ADF或HAADF探测器。本领域技术人员将理解的是，在某些照明条件下，对于某些类型的采样，即使入射束保持在相同的离散位置，信号强度也可以根据入射束的取向而改变，并且将理解需要选择对仅通过倾斜旋进角θ或方位角的变化与束倾斜相关的束取向的小变化不敏感的探测器构造。在完成本文描述的对准方法之后，可以从用于执行对准的多个离散位置的全部或一部分中获取PED映射数据。还可以从除了在对准方法中使用的多个离散位置之外的离散位置获取PED映射数据。换言之，所得到的PED数据映射可以占据在其上执行对准方法的区域的一部分，可以延伸超过对准区域的边缘，可以与对准区域重叠，或者可以占据采样的相邻非重叠区域。从对准方法中使用的相同多个离散位置的至少一部分获取PED映射数据的优点在于，STEM成像条件在PED映射数据的对准和获取之间仅最小地改变，因此增加了在PED映射数据获取期间保持对准的可能性。为了例如增加对准过程和获取PED映射数据的速度，可能希望的是将采样位置与在获取PED映射数据期间扫描入射束所沿的方向对准。在沿直线从等距间隔开的离散位置获取PED映射数据的范围内，在对准过程中，方位角可以沿直线增加相等的增量。在获取PED映射数据的同时，可以采用某些探测器构造来同时获取参考信号。例如，可以从适当构造的ADF或HAADF探测器获取这种参考信号，只要有足够的电子通过2D探测器的探测器环透射以便获取PED数据即可。在留下足够的透射电子以获取PED数据的同时可以由ADF或HAADF获取的角范围，将取决于包括采样的结构和入射电子波长在内的因素。2D探测器还可以被构造为收集对应于ADF或HAADF探测器的角范围，同时从ADF或HAADF探测器的环内收集PED数据。不收集透射电子的SE或BSE探测器也可用于获取参考信号，而使用二维探测器从离散位置获取PED数据。所获取的参考信号可以用于验证PED数据映射对使用参考信号重建的采样图像的配准。使用与PED数据同时获取的参考信号允许校正例如在获取PED映射数据期间由仪器或采样漂移引起的数据映射的配准。尽管已经结合特定实施例描述了本发明，但是不应该将其解释为以任何方式限于所给出的示例。本发明的范围由所附权利要求给出。在权利要求的上下文中，术语“包括comprising”或“包含comprises”不排除其它可能的元件或步骤。此外，对比如“一a”或“an”等的提及不应被解释为排除多个。权利要求中关于附图中所示元件的附图标记的使用也不应被解释为限制本发明的范围。更进一步，可以有利地组合在不同权利要求中提及的各个特征，并且在不同的权利要求中提及这些特征并不排除特征的组合是不可能和有利的。

权利要求：1.一种用于自动对准扫描透射电子显微镜STEM以便以高空间分辨率获取旋进电子衍射PED映射数据的方法，包括：生成与所述STEM的光轴对准并聚焦在采样区域上的入射电子束；以及通过在所述采样区域的多个离散位置扫描所述入射束，同时从至少一个电子探测器获取与每个位置相关的信号，从所述采样区域获取非倾斜信号空间分布；其特征在于：使所述入射电子束相对于所述光轴倾斜一固定倾斜角；通过在所述多个离散位置扫描倾斜入射束，同时将循环方位扫描协议应用于倾斜束，并且从所述至少一个电子探测器获取与每个位置相关的信号，从所述采样区域获取倾斜信号空间分布；以及通过比较非倾斜和倾斜信号空间分布来确定方位空间对准校正。2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述循环方位扫描协议包括：在每个离散位置处，使所述方位角循环经过一个或多个循环。3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述循环方位扫描协议包括：在每个离散位置处保持所述方位角大致恒定；以及在离散位置之间改变所述方位角，使得在所述多个离散位置处保持的方位角至少大致完成一个方位循环。4.根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其中，确定所述方位空间对准校正包括：通过对所获取的非倾斜信号空间分布应用适当倒置的试验方位空间对准校正来计算倾斜信号空间分布；比较所计算和所获取的倾斜信号空间分布，同时系统地改变所述试验方位空间对准校正；以及确定使所计算和所获取的倾斜信号空间分布之间的差异最小化的方位空间对准校正。5.根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其中，确定所述方位空间对准校正包括：通过对所述倾斜束应用试验方位空间对准校正来获取校正的倾斜信号空间分布；将所校正的倾斜信号空间分布与所述非倾斜信号空间分布进行比较，同时系统地改变所述试验方位空间对准校正；确定使所校正的倾斜和非倾斜信号空间分布之间的差异最小化的方位空间对准校正。6.根据权利要求1至5中任一项所述的方法，其中，所述至少一个电子探测器选自由BF、ADF、HAADF、SE或BSE探测器所组成的组。7.根据权利要求1至6中任一项所述的方法，其中，所述多个离散位置沿一条或多条平行直线均匀地间隔开。8.根据权利要求7所述的方法，其中，所述多个离散位置沿垂直于所述平行直线的一条或多条直线均匀地间隔开。9.根据权利要求1至8中任一项所述的方法，进一步包括获取PED映射数据。10.根据权利要求9所述的方法，其中，所述PED映射数据从所述多个离散位置的至少一部分获得。11.根据权利要求9或10中任一项所述的方法，进一步包括：在获取所述PED映射数据期间，还从映射位置的至少一部分获取来自至少一个电子探测器的参考信号，所述至少一个电子探测器选自由BF、ADF、HAADF、SE或BSE探测器所组成的组，并且不用于获取所述PED映射数据；以及利用所获取的参考信号来验证获取所述PED映射数据的多个离散位置的空间对准。

百度查询： 泰斯坎坦佩公司;泰斯坎集团股份公司 用于自动对准扫描透射电子显微镜的方法

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