申请/专利权人：国家能源集团宁夏煤业有限责任公司

申请日：2022-03-28

公开（公告）日：2024-04-16

公开（公告）号：CN114805023B

主分类号：C07C29/151

分类号：C07C29/151;C07C31/04;C01B3/38

优先权：

专利状态码：有效-授权

法律状态：2024.04.16#授权;2022.08.16#实质审查的生效;2022.07.29#公开

摘要：本发明涉及煤加工和转化技术领域，公开了一种零排放煤制烯烃的方法。本发明提供的方法中通过引入重整处理的步骤，对生产过程中的副产物和CO2进行重整，从而达到了对煤制高碳烯烃过程中产生的CO2综合利用，实现了合成气所制得产品的多元化，扩展了煤基清洁能源化工的技术路线。同时该方法还具有工艺流程简单，使得煤制气中各组分物尽其用，减少了温室气体的排放等优点，实现了经济、环境、能源的协调发展。

主权项：1.一种零排放煤制烯烃的方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：合成气制备与净化、高碳烃费托合成、甲烷与二氧化碳重整、低碳醇合成；其中，原料煤经过所述合成气制备与净化步骤获得纯净合成气和甲烷，所述纯净合成气进入高碳烃费托合成步骤获得含有高碳烃的液相产物和含有未反应的合成气和CO2的气相产物，所述气相产物中的CO2与合成气制备与净化步骤获得的甲烷进入甲烷与二氧化碳重整步骤，获得重整产物，而后所述重整产物作为原料气进入低碳醇合成步骤，且低碳醇合成步骤产生的驰放气回用于低碳醇合成步骤中，任选地将部分所述重整合成气返回至费托合成步骤中作为原料气；所述合成气制备与净化步骤包括将原料煤和O2混合进行煤气化，获得的粗煤气经过耐硫变换后依次经过醇洗和甲烷分离，获得纯净合成气和甲烷；所述煤气化的条件包括温度1000-1500℃，压力4-6MPa，原料煤与O2的体积比为1:2-3；所述粗煤气中含有0.05-0.1体积%的CH4、55-65体积%的CO、21-31体积%的H2、3-8体积%的CO2；所述耐硫变换的步骤包括将部分粗煤气进行耐硫变换，并将剩余部分未进行脱硫变换的粗煤气与变换后的粗煤气的混合物进行醇洗；进行耐硫变换的粗煤气占粗煤气总量的25-50体积%；所述甲烷与二氧化碳重整步骤包括将所述高碳烃费托合成步骤获得的CO2与合成气制备与净化步骤中分离的甲烷进行重整处理，获得重整产物；所述重整处理采用的催化剂包括主活性组分、次活性组分和载体，其中，所述主活性组分为Co，次活性组分选自Th、Ni、Ce、Mo、Mg、Pa、Pt、Ru、Rh和Ir中的至少一种，载体选自碳载体、无机氧化物和分子筛中的至少一种；所述主活性组分的含量占催化剂总质量的0.05-30重量%；所述次活性组分的含量占催化剂总质量的0.01-20重量%；所述重整处理的条件包括反应器压力0.5-5MPa，温度450-850℃，气相体积空速5000-50000h-1；所述原料煤选自水分含量为15-30重量%，灰分含量为9-25重量，挥发分含量为28-37重量%，碳含量为49-61重量%的劣质煤煤粉；所述费托反应的条件包括压力2-4MPa，温度220-350℃，H2与CO摩尔比为2-5:1，气相体积空速5000-50000h-1；所述费托反应采用的催化剂为Fe-Mn-Cu-K系催化剂或Fe-Mn-Cu-K-M系催化剂，其中，M为B、C、N、Zn、Ga和Sn中的至少一种；所述Fe-Mn-Cu-K系催化剂中Fe、Mn、Cu、K的重量比为100：0.2-12：0.2-12：0.1-10，所述Fe-Mn-Cu-K-M系催化剂中，Fe、Mn、Cu、K和M的重量比为100：0.2-12：0.2-12：0.1-10:3-40；所述液相产物包括C8-C12的α-烯烃和石脑油，其中，α-烯烃的含量占比为35-75摩尔%。

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