申请/专利权人：山东师范大学

申请日：2022-05-24

公开（公告）日：2024-03-22

公开（公告）号：CN114736136B

主分类号：C07C249/02

分类号：C07C249/02;C07C251/24;C01B3/22;B01J27/043

优先权：

专利状态码：有效-授权

法律状态：2024.03.22#授权;2022.07.29#实质审查的生效;2022.07.12#公开

摘要：本发明涉及一种光催化芳香醇和氨气制备亚胺类化合物且产氢的方法，该方法以芳香醇和氨气作为反应底物，加入有机溶剂，充入惰性气氛，在催化剂存在的情况下，光照即可制备亚胺类化合物并产生氢气。其反应过程如下：将有机溶剂、芳香醇类化合物、含有氨的溶液以及负载金属的硫化镉催化剂加入光反应容器中，密闭，充入惰性气氛，搅拌，反应温度≤45℃，光照条件下，反应时间不少于14小时，反应后亚胺类化合物的收率最高达到99％，氢气的产率最高达99％。光照条件下，以氨作为氮源，经济，环保，符合可持续发展能源战略，高效率低成本的制备亚胺类化合物的技术路线，具有广阔的应用前景。

主权项：1.一种光催化芳香醇和氨气制备亚胺类化合物且产氢的方法，其特征在于：将有机溶剂、芳香醇类化合物、含有氨的溶液以及负载金属的硫化镉催化剂加入光反应容器中，密闭充入惰性气体，搅拌，反应温度为20℃~35℃，光照条件下，反应时间30h，反应生成亚胺类化合物且产氢；所述亚胺收率为99％，H2收率为99%；所述制备亚胺类化合物和氢气的方法中反应机理在于：CdS在可见光激发下，产生电子-空穴对并发生分离，其中空穴分布在CdS的价带上VB，电子分布在CdS的导带上，由于金属的费米能级低于CdS的导带电势，因此分布在CdS导带上的电子进一步转移至金属表面，最终，光生电子分布在负载金属上，光生空穴分布在CdS的价带上；当发生反应时，两分子芳香醇类化合物首先被CdS价带上空穴氧化为两分子芳香醛类化合物和四个质子，其中四个质子被负载金属表面的光生电子进一步还原生成两分子氢气；一分子芳香醛类化合物与氨、H2发生还原氨化反应生成一分子苄胺和一分子水；苄胺进一步与剩余的一分子芳香醛类化合物发生反应缩合反应生成亚胺；所述芳香醇类化合物为苯甲醇、4-甲基苯甲醇；所述有机溶剂为乙腈；所述氨的溶液为氨的甲醇溶液；所述负载金属的硫化镉催化剂，分子式为：NiCdS。

全文数据：

权利要求：

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