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【发明授权】一种MOF封装金属Ir配合物催化CO2加氢还原制备甲酸盐/甲酸的方法_大连理工大学_202310111110.4 

申请/专利权人:大连理工大学

申请日:2023-02-14

公开(公告)日:2024-03-22

公开(公告)号:CN116082143B

主分类号:C07C51/41

分类号:C07C51/41;C07C51/00;C07C53/02;C07C53/06;B01J31/22

优先权:

专利状态码:有效-授权

法律状态:2024.03.22#授权;2023.05.23#实质审查的生效;2023.05.09#公开

摘要:本发明提供了一种MOF封装金属Ir配合物催化CO2加氢还原制备甲酸盐甲酸的方法,属于能源与非均相催化技术领域。本发明合成了一系列金属有机骨架封装的铱催化剂,并将其应用于催化CO2加氢制甲酸盐甲酸反应。该系列金属有机骨架封装铱催化剂的制备方法简单,成本较低;该系列催化剂将MOF与金属铱配合物相结合,既能表现出均相催化剂的高活性和高选择性,又可以通过简单地离心、洗涤、研磨、干燥后,得到再生的催化剂,并实现有效重复利用。在较低的反应温度和压力下,添加弱碱的条件下,能高效催化CO2加氢还原制备甲酸盐。

主权项:1.一种MOF封装Ir配合物催化CO2加氢还原制备甲酸盐甲酸的方法,其特征在于,所述的MOF封装Ir配合物的结构式如下: 甲酸盐甲酸的制备方法如下:在氮气保护下,向反应釜中加入三乙胺和无水无氧乙醇,得到浓度为0.5molL的三乙胺的乙醇溶液;然后再将MOF封装的Ir配合物加入到反应釜中;在室温下用体积比为1:1的CO2H2混合气体置换氮气,在60~120℃温度、CO2H2混合气压力为1~2MPa的条件下搅拌反应12h;反应完成后,将反应釜冷却至室温,释放压力后,收集甲酸盐甲酸溶液;所述的MOF封装的Ir配合物的制备方法,步骤如下:将制备的UiO-66、酰胺型金属Ir配合物、甲醇加入水热釜中,在55℃条件下加热5天,其中UiO-66与酰胺型金属Ir配合物的质量比在0.02-0.05范围内,酰胺型金属Ir配合物的浓度为0.53mmolL;反应结束后冷却至室温,将反应液离心分离,得到淡黄色固体,用甲醇研磨洗涤3次,真空干燥后得到MOF封装Ir配合物;UiO-66的制备方法如下:将N,N-二甲基甲酰胺加入到50mL水热釜中;然后向水热釜中加入四氯化锆、对苯二甲酸和浓盐酸,然后密封并在220℃条件下加热20小时,生成UiO-66晶体,冷却至室温,并搅拌以悬浮固体;通过离心分离该固体,然后用二甲基甲酰胺洗涤,并在该溶剂中浸泡过夜;通过离心再次分离该固体,并用甲醇洗涤两次,然后在甲醇中浸泡过夜;通过离心分离固体,真空干燥过夜,然后在70℃的烘箱中干燥过夜。

全文数据:

权利要求:

百度查询: 大连理工大学 一种MOF封装金属Ir配合物催化CO2加氢还原制备甲酸盐/甲酸的方法

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