申请/专利权人：大连海事大学;大连懋源技术有限公司

申请日：2018-11-13

公开（公告）日：2020-02-14

公开（公告）号：CN109179337B

主分类号：C01B13/11(20060101)

分类号：C01B13/11(20060101)

优先权：

专利状态码：失效-未缴年费专利权终止

法律状态：2022.11.01#未缴年费专利权终止;2019.02.12#实质审查的生效;2019.01.11#公开

摘要：本发明公开了一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的放电模块，包括放电单元封装板、套接在放电单元封装板进气端的通气元件Ⅰ和套接在放电单元封装板出气端的通气元件Ⅱ；放电单元封装板包括密封板件Ⅰ和密封板件Ⅱ，密封板件Ⅰ的下表面具有凹槽Ⅰ，密封板件Ⅱ的上表面具有与凹槽Ⅰ相对应的凹槽Ⅱ，凹槽Ⅰ与凹槽Ⅱ相对设置且通过两者的槽壁顶部将密封板件Ⅰ和密封板件Ⅱ贴合为一体；凹槽Ⅰ与凹槽Ⅱ所围空间内设有放电单元。本发明通过在附有薄片金属电极的介质板Ⅰ下表面和或栅状金属电极表面镀一层半导体薄膜，以含氧气体为气源下，其较大的表面积可在与等离子体接触的过程中通过一系列多相反应进一步促进臭氧的合成。

主权项：1.一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的放电模块，其特征在于，包括放电单元封装板、套接在所述放电单元封装板进气端的通气元件Ⅰ和套接在所述放电单元封装板出气端的通气元件Ⅱ；所述通气元件Ⅰ的一端具有与所述放电单元封装板进气端相匹配的密封腔体Ⅰ，所述通气元件Ⅰ的另一端具有进气孔，所述进气孔通过气体缓冲区腔体Ⅰ与所述密封腔体Ⅰ连通；所述通气元件Ⅱ的一端具有与所述放电单元封装板出气端相匹配的密封腔体Ⅱ，所述通气元件Ⅱ的另一端具有出气孔，所述出气孔通过气体缓冲区腔体Ⅱ与所述密封腔体Ⅱ连通；所述放电单元封装板包括密封板件Ⅰ和密封板件Ⅱ，所述密封板件Ⅰ的下表面具有凹槽Ⅰ，所述密封板件Ⅱ的上表面具有与所述凹槽Ⅰ相对应的凹槽Ⅱ，所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ相对设置且通过两者的槽壁顶部将所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ贴合为一体；所述放电单元封装板进气端具有进气狭缝，所述进气狭缝通过所述气体缓冲区腔体Ⅰ与所述进气孔连通，所述进气狭缝包括两个分别位于所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ上且相对设置的进气槽；所述放电单元封装板出气端具有出气狭缝，所述出气狭缝通过所述气体缓冲区腔体Ⅱ与所述出气孔连通，所述出气狭缝包括两个分别位于所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ上且相对设置的出气槽；所述进气狭缝和所述出气狭缝均与所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ所围空间连通；所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ所围空间内设有放电单元；所述放电单元与电源连接；所述电源采用高压交流电源。

全文数据：一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块技术领域本发明涉及一种臭氧合成模块，尤其涉及一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块。背景技术臭氧作为一种公认的绿色强氧化剂，被广泛地应用于污水处理、空气净化等工农业生产中，且效果显著。近来，随着工农业生产的飞速发展，需应对的环境污染问题也趋于严重，这相应地增加了臭氧的需求量，因而对臭氧发生器的臭氧合成性能提出了更高的要求。就目前常用的介质阻挡放电臭氧发生器而言，增大反应器尺寸以及合理地设计电极结构均可有效地提高臭氧产量。但虽然反应器尺寸增大后使臭氧产量明显提高且该方法在工农业生产中也较为常用，然而对于需进行现场臭氧处理的应用来说，反应器尺寸的增加则会明显加大臭氧发生器的操作及运输难度。因而，为了研发高臭氧合成效率的中小型臭氧发生器以方便现场应用，在较小的反应器尺寸下，通过改变电极结构来提高臭氧合成是非常有效的手段。发明内容鉴于现已有技术存在的不足，本发明提供了一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块。本发明具有较小的尺寸，其电极结构为一薄片金属电极附着在一介质板的上表面，一栅状金属电极与该介质板下表面相对并附着在另一介质板的上表面，两个介质板之间形成放电间隙，相较于传统的电极结构，该新颖的电极排布方式可在放电过程中显著地提高臭氧合成浓度和效率。相较于传统的沿面放电或体相放电的电极结构，本发明所采用的新颖电极结构之所以具有更高的臭氧合成效率，其主要原因在于放电特性的不同。交流电源供能时，本发明采用的电极结构在放电过程中除了可以在放电空间产生常规的体相微放电通道外，也可沿着栅状电极条的边缘产生大量的微放电通道，从而出现栅状电极处的电流脉冲叠加的现象，形成了更高的放电电流。也就是说，本发明的电极结构在放电过程中出现了类似于混合放电的放电特性。就臭氧合成而言，相同条件下，沿面放电的臭氧合成效果要好于体相放电，这是因为沿面放电可以产生较高密度的微放电以及较弱的臭氧分解反应。因本发明可同时形成体相放电和沿面放电，这就使得在相同的输入功率下，本发明可产生更高密度的微放电以及更强的电场强度，从而产生更多的等离子体活性物种，进而促进更多的氧分子O2解离出氧原子O以及臭氧合成反应，显著地提高臭氧浓度和效率反应式1-2。此外，本发明通过在附着板状电极的介质板的下表面和栅状金属电极表面镀一层半导体薄膜，该薄膜具有较小的厚度，避免了介质层厚度的增加，减少了能量的介质损耗，在以含氧气体为气源的放电过程中，显著地催化促进了臭氧的合成反应，进一步提高了臭氧浓度和效率。这是因为处于电场中的半导体薄膜具有较大的表面积，一方面其可提供足够多的活性位点与放电等离子体接触，从而吸附大量的O2于其表面上反应式3，而这些附着的氧分子O2ad接下来可以通过反应式4非常容易地与O反应生成臭氧；同时，O2ad还可以与O-和反应从而释放出O和电子e反应式5-6，进而又推进了反应1-4，提高了臭氧合成效率；O2→O2ad3O2ad+O→O3ad→O34另一方面，半导体薄膜的表面可充当第三物种M通过反应式7反应式2的补充加速臭氧的合成，或者通过表面碰撞使O1D转变为O3P反应式8，减少了O1D对臭氧的分解作用反应式9-10，大量的O3P则通过反应式2和4促进了臭氧合成。O1D+O3→2O29O1D+O3→O2+O+O10再者，本发明的电极结构具有非常小的放电间隙，这不仅在放电过程中能够最大程度地提高电场强度，使得更多的O2解离出O以促进臭氧合成反应1-2；同时还使得半导体薄膜能够充分地与放电等离子体区中的反应物种接触，通过多相反应3-7进一步增加臭氧合成。另外，本发明采用镀膜的方式将半导体材料添加到介质层表面或栅状金属电极表面上，相较于浸渍或涂层方式，使得半导体膜的致密性好，附着力强，在臭氧合成放电过程中的稳定性高，从而延长了臭氧发生器模块的使用寿命。最后，需要说明的是，半导体材质也是有选择性的，即并不是所有的半导体材质形成的薄膜均可对臭氧合成产生催化促进作用。正如反应式7-8所示，TiO2、ZnO、Al2O3、SiO2以及CeO2等半导体材料均可在本发明电极结构下于含氧气体的放电过程中显著地提高臭氧合成；而MnO、Ag2O等一些半导体薄膜不仅不会促进臭氧合成，反而会催化臭氧分解，导致反应器的臭氧浓度和效率下降。本发明采用的技术手段如下：一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块，包括放电单元封装板、套接在所述放电单元封装板进气端的通气元件Ⅰ和套接在所述放电单元封装板出气端的通气元件Ⅱ；所述通气元件Ⅰ的一端具有与所述放电单元封装板进气端相匹配的密封腔体Ⅰ，所述通气元件Ⅰ的另一端具有进气孔，所述进气孔通过气体缓冲区腔体Ⅰ与所述密封腔体Ⅰ连通；所述通气元件Ⅱ的一端具有与所述放电单元封装板出气端相匹配的密封腔体Ⅱ，所述通气元件Ⅱ的另一端具有出气孔，所述出气孔通过气体缓冲区腔体Ⅱ与所述密封腔体Ⅱ连通；所述放电单元封装板通过与所述密封腔体Ⅰ和所述密封腔体Ⅱ紧密结合与所述通气元件Ⅰ和所述通气元件Ⅱ紧密组装为一体；所述放电单元封装板包括密封板件Ⅰ和密封板件Ⅱ，所述密封板件Ⅰ的下表面具有凹槽Ⅰ，所述密封板件Ⅱ的上表面具有与所述凹槽Ⅰ相对应的凹槽Ⅱ，所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ相对设置且通过两者的槽壁顶部将所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ贴合为一体；所述放电单元封装板进气端具有进气狭缝，所述进气狭缝通过所述气体缓冲区腔体Ⅰ与所述进气孔连通，所述进气狭缝包括两个分别位于所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ上且相对设置的进气槽；所述放电单元封装板出气端具有出气狭缝，所述出气狭缝通过所述气体缓冲区腔体Ⅱ与所述出气孔连通，所述出气狭缝包括两个分别位于所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ上且相对设置的出气槽；所述进气狭缝和所述出气狭缝均与所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ所围空间连通；所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ所围空间内设有放电单元；所述放电单元与电源连接；所述电源采用高压交流电源。气源能够在常压下无碍地依次通过所述进气孔、所述气体缓冲区腔体Ⅰ、所述进气狭缝、所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ所围空间、所述出气狭缝、所述气体缓冲区腔体Ⅱ和所述出气孔；所述气源为含氧气体，如纯氧或一种除了氧气外还含有氮气、氩气、氦气、氖气等其中一种或多种的混合气体；所述放电单元包括位于所述凹槽Ⅰ槽底的介质层Ⅰ和位于所述凹槽Ⅱ槽底的介质层Ⅱ；所述介质层Ⅰ和所述介质层Ⅱ之间构成放电间隙；所述介质层Ⅰ上表面附有薄片金属电极；所述介质层Ⅱ上表面附有栅状金属电极；所述介质层Ⅰ下表面和或所述栅状金属电极表面镀有一层半导体薄膜；所述薄片金属电极和所述栅状金属电极分别连接所述电源相反的两端。所述介质层Ⅰ和介质层Ⅱ的材质均为高纯度氧化铝板或氧化锆板。所述栅状金属电极和所述薄片金属电极的材质相同，均为钛或不锈钢材质。所述介质层Ⅰ和所述介质层Ⅱ之间的间隙放电间隙在0.1mm～3mm。所述半导体薄膜的材质为TiO2、ZnO、Al2O3、SiO2或CeO2，其厚度为0.01～0.1mm。所述半导体薄膜采用镀膜的方式形成，所述镀膜的方式包括溶胶-凝胶法、化学气相沉积法、液相沉积法或热解法。所述半导体薄膜的材质为TiO2，其镀膜的方法为溶胶-凝胶法，其具体步骤如下：①酸丁酯和冰乙酸缓慢加入无水乙醇中，常温下磁力搅拌20min，三者体积比为4:1:7，配成溶液A；②无水乙醇与去离子水以体积比7:1混溶，加入一滴浓盐酸，搅拌均匀，配成溶液B；③将溶液B缓慢加入溶液A中，磁力搅拌20min，得到均匀透明的浅黄色二氧化钛溶胶；④二氧化钛溶胶通过浸渍-提拉技术附着于待附着表面，而后在马弗炉中于450℃下煅烧2h，得到二氧化钛薄膜。所述密封板件Ⅰ上设有用于连接所述薄片金属电极和所述电源的接地线；所述密封板件Ⅱ上设有用于连接所述栅状金属电极和所述电源的高压输出线。所述通气元件Ⅰ、所述通气元件Ⅱ、所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ的材质均为聚四氟乙烯或硅橡胶。与现有技术相比，本发明的有益效果：1、本发明通过构建不对称电极结构在放电过程中产生了类似于混合放电的放电特性，在相同的输入功率下，可产生更高密度的微放电以及更强的电场强度，产生更多的等离子体活性物种，进而促进更多的氧分子解离出氧原子，显著地提高了臭氧的合成效率。2、本发明通过在附有薄片金属电极的介质板Ⅰ下表面和或栅状金属电极表面镀一层半导体薄膜，以含氧气体如纯氧或一种除了氧气外还含有氮气、氩气、氦气、氖气等其中一种或多种的混合气体为气源下，其较大的表面积可在与等离子体接触的过程中通过一系列多相反应进一步促进臭氧的合成。3、本发明的半导体薄膜厚度在0.01mm～0.1mm，超薄的薄膜厚度避免了增加介质层的厚度，减少了能量的介质损耗。4、本发明的放电间隙在0.1mm～3mm，较小的放电间隙不仅在放电过程中能够最大程度地提高电场强度，使得更多的O2解离出O以促进臭氧合成反应；同时还使得半导体薄膜能够充分地与放电等离子体区中的反应物种接触，通过多相反应进一步增加臭氧合成。5、本发明采用镀膜的方式将半导体材料添加到介质层表面和或栅状金属电极表面上，相较于浸渍或涂层方式，使得半导体膜的致密性好，附着力强，在臭氧合成放电过程中的稳定性高，从而延长了臭氧发生器模块的使用寿命。6、本发明模块尺寸较小、结构紧凑，同时密封性好，不易漏气；实现了小尺寸反应器下臭氧产量的提高。7、本发明模块造价低、装配简单，易于扩大集成小型高效的臭氧发生器。同时，集成臭氧发生器中的模块拆卸更换方便。基于上述理由本发明可在臭氧合成等领域广泛推广。附图说明为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图做以简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。图1为本发明的具体实施方式中通气元件Ⅰ、通气元件Ⅱ、密封板件Ⅰ和密封板件Ⅱ装配结构示意图；图2为本发明的具体实施方式中通气元件Ⅰ结构示意图；图3为本发明的具体实施方式中密封板件Ⅱ结构示意图；图4为本发明的具体实施方式中密封板件Ⅰ和密封板件Ⅱ装配结构示意图；图5为本发明具体实施方式中无半导体薄膜的电极结构的剖面示意图；图6为本发明不对称电极结构下的放电与传统沿面、体相放电的电流电压波形对比图；图7为本发明具体实施方式中无半导体薄膜情况下含氧气体经过放电间隙时其中的氧分子形成臭氧的过程示意图；图8为本发明实施例3中有半导体薄膜情况下含氧气体经过放电间隙时其中的氧分子形成臭氧的过程示意图；图9为本发明实施例1中含有半导体薄膜的电极结构的剖面示意图；图10为本发明实施例2中含有半导体薄膜的电极结构的剖面示意图；图11为本发明实施例3中含有半导体薄膜的电极结构的剖面示意图；图12为本发明具体实施方式中有、无半导体薄膜与传统沿面、体相放电在相同条件下的臭氧浓度和效率对比图；图13为本发明实施例3中半导体薄膜采用镀膜和涂层附着方式在长时间放电中臭氧合成稳定性的比较。具体实施方式为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。实施例1如图1-7、9所示，一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块，包括放电单元封装板、套接在所述放电单元封装板进气端的通气元件Ⅰ1和套接在所述放电单元封装板出气端的通气元件Ⅱ2；所述通气元件Ⅰ1和所述通气元件Ⅱ2结构一致；所述通气元件Ⅰ1的一端具有与所述放电单元封装板进气端相匹配的密封腔体Ⅰ11，所述通气元件Ⅰ1的另一端具有进气孔12，所述进气孔12通过气体缓冲区腔体Ⅰ13与所述密封腔体Ⅰ11连通；所述通气元件Ⅱ2的一端具有与所述放电单元封装板出气端相匹配的密封腔体Ⅱ，所述通气元件Ⅱ2的另一端具有出气孔，所述出气孔通过气体缓冲区腔体Ⅱ与所述密封腔体Ⅱ连通；所述放电单元封装板包括密封板件Ⅰ3和密封板件Ⅱ4，所述密封板件Ⅰ的下表面具有凹槽Ⅰ31，所述密封板件Ⅱ4的上表面具有与所述凹槽Ⅰ31相对应的凹槽Ⅱ41，所述凹槽Ⅰ31与所述凹槽Ⅱ41相对设置且通过两者的槽壁顶部将所述密封板件Ⅰ3和所述密封板件Ⅱ4贴合为一体；所述放电单元封装板进气端具有进气狭缝5，所述进气狭缝5通过所述气体缓冲区腔体Ⅰ13与所述进气孔12连通，所述进气狭缝5包括两个分别位于所述密封板件Ⅰ3和所述密封板件Ⅱ上4且相对设置的进气槽；所述放电单元封装板出气端具有出气狭缝6，所述出气狭缝6通过所述气体缓冲区腔体Ⅱ与所述出气孔连通，所述出气狭缝6包括两个分别位于所述密封板件Ⅰ3和所述密封板件Ⅱ4上且相对设置的出气槽；所述进气狭缝5和所述出气狭缝6均与所述凹槽Ⅰ31与所述凹槽Ⅱ41所围空间连通；所述凹槽Ⅰ31与所述凹槽Ⅱ41所围空间内设有放电单元；所述放电单元与电源连接；所述电源采用高压交流电源。所述放电单元包括位于所述凹槽Ⅰ31槽底的介质层Ⅰ32和位于所述凹槽Ⅱ41槽底的介质层Ⅱ42；所述介质层Ⅰ32和所述介质层Ⅱ42之间构成放电间隙7；所述介质层Ⅰ32上表面附有薄片金属电极33；所述介质层Ⅱ42上表面附有栅状金属电极43；所述介质层Ⅰ32下表面镀有一层半导体薄膜8；所述薄片金属电极33和所述栅状金属电极43分别连接所述电源相反的两端。所述介质层Ⅰ32和介质层Ⅱ43的材质均为高纯度氧化铝板或氧化锆板。所述栅状金属电极43和所述薄片金属电极33的材质相同，均为钛或不锈钢材质。所述介质层Ⅰ32和所述介质层Ⅱ43之间的间隙在0.1mm～3mm。所述半导体薄膜8的材质为TiO2、ZnO、Al2O3、SiO2或CeO2，其厚度为0.01～0.1mm。所述半导体薄膜8采用镀膜的方式形成，所述镀膜的方式包括溶胶-凝胶法、化学气相沉积法、液相沉积法或热解法。所述半导体薄膜8的材质为TiO2，其镀膜的方法为溶胶-凝胶法，其具体步骤如下：①钛酸丁酯和冰乙酸缓慢加入无水乙醇中，常温下磁力搅拌20min，三者体积比为4:1:7，配成溶液A；②无水乙醇与去离子水以体积比7:1混溶，加入一滴浓盐酸，搅拌均匀，配成溶液B；③将溶液B缓慢加入溶液A中，磁力搅拌20min，得到均匀透明的浅黄色二氧化钛溶胶；④二氧化钛溶胶通过浸渍-提拉技术附着于待附着表面，而后在马弗炉中于450℃下煅烧2h，得到二氧化钛薄膜。所述密封板件Ⅰ3上设有用于连接所述薄片金属电极33和所述电源的接地线34；所述密封板件Ⅱ4上设有用于连接所述栅状金属电极43和所述电源的高压输出线44。所述通气元件Ⅰ1、所述通气元件Ⅱ2、所述密封板件Ⅰ3和所述密封板件Ⅱ4的材质均为聚四氟乙烯或硅橡胶。相同条件下，本实施例采用纯氧气源为例，通过与未镀半导体薄膜的模块图5、常规体相和沿面介质阻挡放电模块在臭氧合成方面的对比，以验证本实施例中所述模块的优异特性。纯氧经质量流量控制器精确控制计量后流入模块内；氧分子在放电间隙7经一系列化学反应合成臭氧；臭氧浓度检测仪用于对模块排出气体中的臭氧浓度进行检测。示波器对放电过程进行在线监测以计算消耗功率；常规交流电源为模块供能。模块的臭氧合成结果见图12所示。通过比较可知，相同条件下，本实施例中所述模块的臭氧合成浓度以及产率要远高于未镀半导体薄膜的模块及常规体相和沿面介质阻挡放电模块的臭氧合成结果，其中臭氧浓度大约分别是它们的1.8、1.5和1.3倍，而臭氧产率大约分别是它们的1.7、1.5和1.3倍。这足以证明了本实施例在臭氧合成方面的优越性。此外，通过对比还可以看出，本发明在未镀半导体薄膜时的臭氧合成效果也优于传统的体相和沿面放电，该结果符合我们设计电极结构的初衷，证明了该电极结构的合理性及有效性。实施例2如图10所示，一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块，其与实施例1所述的基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块的区别特征在于只在所述栅状金属电极43表面镀有一层半导体薄膜8。同样地，以纯氧气源为例实验了本实施例中所述模块的臭氧合成效果，并将其结果与未镀半导体薄膜的模块、常规体相和沿面介质阻挡放电模块的臭氧合成效果进行了对比，如图12所示，以验证本实施例的优越性。对比结果表明。相同条件下，本实施例中所述模块的臭氧合成浓度和效率亦均远高于未镀半导体薄膜的模块以及常规体相、沿面介质阻挡放电的结果，其中臭氧浓度大约分别是它们的1.6、1.4和1.25倍，而臭氧产率大约分别是它们的1.6、1.4和1.25倍。该结果证明了本实施例中所述模块在臭氧合成方面的优异特性。实施例3如图8、11所示，一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块，其与实施例1所述的基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块的区别特征在于所述介质层Ⅰ32下表面和所述栅状金属电极43表面均镀有一层半导体薄膜8。同样地，以纯氧气源为例实验了本实施例中所述模块的臭氧合成效果，并将其结果与未镀半导体薄膜的模块、常规体相和沿面介质阻挡放电模块的臭氧合成效果进行了对比，如图12所示，以验证本实施例的优越性。对比结果表明。相同条件下，本实施例中所述模块的臭氧合成浓度和效率亦均远高于未镀半导体薄膜的模块以及常规体相、沿面介质阻挡放电的结果，其中臭氧浓度大约分别是它们的2、1.8和1.55倍，而臭氧产率大约分别是它们的1.9、1.7和1.5倍。该结果证明了本实施例中所述模块在臭氧合成方面的优异特性。此外，本实施例中所述模块也与采用浸渍涂层方式附着半导体薄膜的模块在放电臭氧合成中进行了稳定型比较，结果如图13所示。可见，浸渍涂层半导体薄膜的模块随着放电时间的延长其臭氧浓度和效率逐渐降低，即稳定性较差；而本实施例中所述模块在长时间放电过程中，其臭氧浓度和效率几乎不变，即具有优良的稳定性，这为以后本发明模块在实际中推广应用提供了必要条件。另外，从图12中还可以看出，实施例1、2和3，相较于常规的介质阻挡放电，尽管都显著地提高了臭氧合成浓度和效率，但这三种实施例的臭氧合成结果也存在着一定的差异，其臭氧合成能力符合此规律：实施例3＞实施例1＞实施例2。这充分说明了，基于本发明的电极结构下，所镀半导体薄膜8的表面积大小显著地影响着反应器模块的臭氧合成。因实施例3所述模块在介质层Ⅰ32下表面和栅状金属电极43表面均镀有半导体薄膜8，这显著地增大了半导体薄膜8与等离子体反应物种接触的面积，提高了放电过程中通过多相反应合成臭氧的几率。表1实施例1、实施例2和实施例3多次重复放电的臭氧合成结果此外，我们还对本发明的实施例1、实施例2和实施例3在多次重复放电过程中臭氧合成的稳定性进行了研究，结果见表1所示。由表1可知，基于本发明的电极结构的放电模块经镀半导体薄膜8后在多次重复臭氧合成的放电过程中亦表现出了极好的稳定性。这充分说明了本发明在臭氧合成方面的优越性及在实际应用中的可行性。由上述实施例1、实施例2和实施例3的臭氧合成结果可知，本发明通过构建不对称电极结构在放电过程中产生了类似于混合放电的放电特性，在相同的输入功率下，可产生更高密度的微放电以及更强的电场强度，解离出更多的氧原子，因而相较于常规介质阻挡放电体相和沿面放电，显著地提高了臭氧合成效率。同时，通过在位于电场中的所述介质层Ⅰ32下表面和或所述栅状金属电极43表面镀有一层半导体薄膜8，在含氧气体为气源下，其较大的表面积可在与等离子体接触的过程中通过一系列多相反应进一步催化促进臭氧的合成。另外，通过稳定性比较实验可知，本发明采用镀膜的方式将半导体添加到介质板或栅状电极表面上，相较于浸渍涂层方法，可在长时间以及多次放电过程中稳定地进行臭氧合成，从而延长了臭氧发生器模块的使用寿命，便于推广应用。最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

权利要求：1.一种基于表面催化薄膜增强臭氧合成的新型放电模块，其特征在于，包括放电单元封装板、套接在所述放电单元封装板进气端的通气元件Ⅰ和套接在所述放电单元封装板出气端的通气元件Ⅱ；所述通气元件Ⅰ的一端具有与所述放电单元封装板进气端相匹配的密封腔体Ⅰ，所述通气元件Ⅰ的另一端具有进气孔，所述进气孔通过气体缓冲区腔体Ⅰ与所述密封腔体Ⅰ连通；所述通气元件Ⅱ的一端具有与所述放电单元封装板出气端相匹配的密封腔体Ⅱ，所述通气元件Ⅱ的另一端具有出气孔，所述出气孔通过气体缓冲区腔体Ⅱ与所述密封腔体Ⅱ连通；所述放电单元封装板包括密封板件Ⅰ和密封板件Ⅱ，所述密封板件Ⅰ的下表面具有凹槽Ⅰ，所述密封板件Ⅱ的上表面具有与所述凹槽Ⅰ相对应的凹槽Ⅱ，所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ相对设置且通过两者的槽壁顶部将所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ贴合为一体；所述放电单元封装板进气端具有进气狭缝，所述进气狭缝通过所述气体缓冲区腔体Ⅰ与所述进气孔连通，所述进气狭缝包括两个分别位于所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ上且相对设置的进气槽；所述放电单元封装板出气端具有出气狭缝，所述出气狭缝通过所述气体缓冲区腔体Ⅱ与所述出气孔连通，所述出气狭缝包括两个分别位于所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ上且相对设置的出气槽；所述进气狭缝和所述出气狭缝均与所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ所围空间连通；所述凹槽Ⅰ与所述凹槽Ⅱ所围空间内设有放电单元；所述放电单元与电源连接；所述电源采用高压交流电源。2.根据权利要求1所述的模块，其特征在于：所述放电单元包括位于所述凹槽Ⅰ槽底的介质层Ⅰ和位于所述凹槽Ⅱ槽底的介质层Ⅱ；所述介质层Ⅰ上表面附有薄片金属电极；所述介质层Ⅱ上表面附有栅状金属电极；所述介质层Ⅰ下表面和或所述栅状金属电极表面镀有一层半导体薄膜；所述薄片金属电极和所述栅状金属电极分别连接所述电源相反的两端。3.根据权利要求2所述的模块，其特征在于：所述介质层Ⅰ和介质层Ⅱ的材质均为高纯度氧化铝板或氧化锆板。4.根据权利要求2所述的模块，其特征在于：所述栅状金属电极和所述薄片金属电极的材质相同，均为钛或不锈钢材质。5.根据权利要求2所述的模块，其特征在于：所述介质层Ⅰ和所述介质层Ⅱ之间的间隙在0.1mm～3mm。6.根据权利要求2所述的模块，其特征在于：所述半导体薄膜的材质为TiO2、ZnO、Al2O3、SiO2或CeO2，其厚度为0.01～0.1mm。7.根据权利要求2和6所述模块，其特征在于：所述半导体薄膜采用镀膜的方式形成，所述镀膜的方式包括溶胶-凝胶法、化学气相沉积法、液相沉积法或热解法。8.根据权利要求7所述的模块，其特征在于：所述半导体薄膜的材质为TiO2，其镀膜的方法为溶胶-凝胶法，其具体步骤如下：①钛酸丁酯和冰乙酸缓慢加入无水乙醇中，常温下磁力搅拌20min，三者体积比为4:1:7，配成溶液A；②无水乙醇与去离子水以体积比7:1混溶，加入一滴浓盐酸，搅拌均匀，配成溶液B；③将溶液B缓慢加入溶液A中，磁力搅拌20min，得到均匀透明的浅黄色二氧化钛溶胶；④二氧化钛溶胶通过浸渍-提拉技术附着于待附着表面，而后在马弗炉中于450℃下煅烧2h，得到二氧化钛薄膜。9.根据权利要求2所述的模块，其特征在于：所述密封板件Ⅰ上设有用于连接所述薄片金属电极和所述电源的接地线；所述密封板件Ⅱ上设有用于连接所述栅状金属电极和所述电源的高压输出线。10.根据权利要求1所述的模块，其特征在于：所述通气元件Ⅰ、所述通气元件Ⅱ、所述密封板件Ⅰ和所述密封板件Ⅱ的材质均为聚四氟乙烯或硅橡胶。

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